凝胶聚合物电解质的可逆金属电沉积动态窗口允许更快的转换和反射率控制双职电极
还要蔡
1、2,
泰勒·埃尔南德斯1、3,安德鲁·l·Yeang1,Michael t .链1、4,
f·马克斯Yavitt
1、5,Eldho亚伯拉罕6和Michael d . McGehee1、7、8*- 1化学和生物工程系,博尔德科罗拉多大学博尔德有限公司美国
- 2化学系,博尔德科罗拉多大学博尔德有限公司美国
- 3化学系,斯坦福大学,斯坦福大学,加州,美国
- 4材料科学与工程系,斯坦福大学,斯坦福大学,加州,美国
- 5Bio雷竞技rebatFrontiers研究所,博尔德科罗拉多大学博尔德有限公司美国
- 6物理系,博尔德科罗拉多大学博尔德有限公司美国
- 7材料科学与工程项目,博尔德科罗拉多大学博尔德有限公司美国
- 8国家可再生能源实验室、黄金有限公司,美国
基于可逆金属电沉积的动态窗口是一个极具魅力的方式来提高建筑物的能源效率和巨大的商业潜力。动态的窗口,依靠液体电解质有短路的风险当两个电极接触,特别是在大规模。我们开发了一种聚(乙烯醇)(PVA)凝胶聚合物电解质(GPE)透光率为85%,也就是说,足够硬作为分隔符。实现GPE到windows,表现出类似的电化学和光学特性使用液体电解质。此外,GPE使windows的制造与双职电极(我们)和金属网对电极中间没有短路。我们dual-WE PVA GPE窗口在101年代达到0.1%的透光率状态,液体的速度两倍多窗口和一个工作电极(207年代)。此外,每个dual-WE GPE的窗口可以单独有色演示不同的光学效应(即。,更多的反思,或更多的吸收),为用户和智能建筑系统提供更强的控制窗口的外观和性能在一个单一的设备架构。
1介绍
动态窗口调整可见光和热流同时保持视图,从而节省10% - -20%的能源在建筑和车辆静态低发射率涂料(埃莉诺et al ., 2004;条形et al ., 2012)。除了节约能源,一项研究表明,人在办公楼与动态窗口将会更健康,更快乐,更有效率(对冲基金和国家臭氧机构,2018年)。通过减少眩光和优化温度和光线都流在一个室内的工作环境中,员工生产力可以提高2% (价值2018)。目前有很多技术利用电致变色的氧化物和有机分子调整颜色和传播的窗口(Barile et al ., 2017)。与这些技术相比,基于可逆金属沉积的动态窗口(RME)有潜在的低成本的优势,中性的颜色,和伟大的对比度(Barile et al ., 2017;宋et al ., 2017;埃尔南德斯et al ., 2018;链et al ., 2018;埃尔南德斯et al ., 2020;嗯et al ., 2020;木村et al ., 2020;Poh et al ., 2021;郭et al ., 2022;木村et al ., 2022;歌et al ., 2022;道et al ., 2022)。这些窗口操作可逆电沉积的金属离子,例如,Bi3 +和铜2 +,他们的金属形成Pt-coated氧化铟锡(ITO)透明电极。铜网是一个反电极平衡金属离子在电解液(埃尔南德斯et al ., 2018;链et al ., 2018)。最近,我们报道聚(乙烯基)酒精作为可逆沉积金属薄膜的生长抑制剂有更多的统一形态(埃尔南德斯et al ., 2020)。以前,这些窗口实现的电解质由Bi3 +和铜2 +离子液体,水克罗4−基于电解质(埃尔南德斯et al ., 2020)。
虽然水液电解质离子导率往往高于高分子的内容(Alesanco et al ., 2018),动态窗口用液体电解质面临的问题包括漏电和短路,特别是对于大型窗户开窗术的应用程序。聚合物凝胶电解质的吸引力是由于作为一个物理的能力避免短路的两个电极之间的分隔符(罗et al ., 2015;Alipoori et al ., 2020)。在这项研究中,一个交联多孔聚乙烯醇(PVA)凝胶聚合物电解质(GPE)是合成作为物理分隔符的聚合物骨干提供机械结构。毛孔充满BiCu克洛4液体电解质的规定基于浓度的离子电导率。建立强大的三维多孔PVA框架与水电解质加密,引起的物理交联是“冻结”(5°C)解冻(25°C)相分离周期形成PVA凝胶微晶(哈桑和粉红,2000;Lozinsky 1998),(Hyon et al ., 1989)。正如前面演示的,二甲亚砜(DMSO)是一种有吸引力的选择作为助溶剂与H2O合成高度透明的PVA凝胶由于其与水混溶和不同的氢键属性(哈桑和粉红,2000;侯et al ., 2015)。当DMSO溶液的重量比:H2O是2:1,DMSO之间形成氢键和PVA限制PVA晶体的增长地区,导致微晶的体积小,因此在凝胶透明度非常高(Kanaya et al ., 2012)。因此,优化比例用于我们GPE windows是4:1 DMSO: H2O(重量百分数比)导致最高透明凝胶(98%)(补充图S1)。这个高透明物理交联PVA凝胶到RME的动态实现windows (PVA GPE窗口),和PVA GPE窗口可以有色低于0.1%的可见光透过率,展品中性色彩透射率,可比着色效率的液体windows(平均值:18.4厘米2对PVA / C GPE窗口,18.8厘米2液体窗口/ C, 0.1%传输)。
重要的是,使用PVA GPE windows为双职电极(dual-WE)提供机会没有短路。Dual-WE窗户是由将第二块ITO-glass和集成中的铜网对电极电解矩阵窗口的中心层。与single-WE windows相比,dual-WE windows更容易短路,因为更高的潜力中间独立网接触的工作电极,如图所示图1一个。用液体电解质与GPE物理分离器防止短路不丢失重要的透光率在这个dual-WE设备架构(图1 b)。通过这种新设备架构,我们可以板金属层ITO单独或同时色彩张伊藤。金属从ITO出现似镜面的光遇到光滑ITO-metal接口。如果从另一边,光与粗糙的金属薄膜表面,造成强烈的吸收和不光滑的外观(链et al ., 2021)。因此,使用者可以选择色彩的两侧dual-WE PVA GPE窗口相同的透光率,但得到一个吸收或反射的视觉效果根据他们的需求。此外,铟锡氧化物的着色双方同时,dual-WE PVA GPE动态窗口切换速度快。
图1。原理图的双职电极windows与液体电解质(一)和PVA凝胶聚合物电解质(B)。
2材料和方法
2.1电解液制备
化学试剂均购买和使用前未经纯化。用于RME的电解质由10毫米铜(克罗4)2•6小时2BiOClO O(记述有机物),10毫米4•H2HClO化学O (GFS), 10毫米4(阿尔法蛇丘),1 M LiClO4•3 h2与0.1 w / O(记述有机物)v % PVA(31000 - 50000克/摩尔,87%的水解,奥尔德里奇)添加剂。PVA添加最后搅拌在1200 rpm和60 - 70°C到解散,大约1小时。
2.2制备PVA凝胶聚合物电解质
10 wt % 89 - 98 k PVA(99%水解)添加到wt。80:20 DMSO: H2在90°C O溶剂,溶解,搅拌2 h,并处理下两个冻融周期下真空使PVA凝胶。在冻融循环后,PVA凝胶在三个独立的新鲜去离子水搅拌浴1 h,然后浸泡在去离子水为另一个24小时删除额外的DMSO PVA水凝胶。然后他们直接浸泡在浴BiCu克洛4为0.1 wt % PVA添加剂电解质24 h代替水凝胶中的水与足够的液体电解质PVA凝胶聚合物电解质(GPE)。
2.3 Pt-modified ITO电极制备工作
氧化铟锡(ITO)玻璃基板(苑科技有限公司,表面电阻10Ω□−1)是由声波降解法清洗在去离子水Extran 10%解决方案中,纯去离子水,丙酮,异丙醇为15分钟。之后,基板与N干2然后在UV-Ozone清洁剂清洗15分钟。然后ITO是放置在一个10毫米3-mercaptopropionic酸乙醇溶液和放置在一个瓶24 h。伊藤基质然后用乙醇冲洗水之前被放置在一个Pt-nanoparticle解决方案(西格玛奥德里奇)与去离子水稀释1:19,放在瓶24 - 72 h。基质然后用去离子水冲洗,干燥与N2在250°C,然后退火在使用前25分钟。
2.4制造RME动态的窗口
PVA液体添加剂窗口:二电极设备使用Pt-modified ITO(5厘米2×5厘米2)在玻璃基板(Pt-ITO)作为工作电极和反电极铜金属。丁基橡胶边缘密封(Quanex: Solargain边缘磁带LP03 1.5毫米厚度)分离的两个电极之间的电解质和封装Pt-ITO和后片玻璃。导电胶带(Conducty Z22 ElectricMosaic)被用于制造电接触与工作电极。
PVA GPE窗口(夹测试):首先,“独立的”PVA凝胶是模具制造的(由橡胶边缘密封在玻璃衬底)和冻融循环后剥落,然后浸泡在去离子水和PVA加电解液在这个秩序。铜网是坚持使用3 M胶带背面玻璃。然后铜mesh-glass“自立式GPE”和ITO-glass(5厘米2×5厘米2)“夹”用小夹子。提供的压力夹避免潜在的光学问题随着PVA GPE在每个方向均匀压缩,和接触PVA GPE ITO-glass(5厘米2×5厘米2)将更加均匀(整个设备−的透光率70%)。此外,这种方法提供了一种方便的方法来让windows。PVA凝胶可以切成任意大小和形状适合不同的应用程序。
PVA GPE窗口(设备的密封耐久性测试):首先,half-device架构的PVA凝胶是由铜网、橡胶密封边缘,并通过冻融循环背后的玻璃。一半设备浸泡在去离子水和PVA加电解液在这个秩序。然后压缩到一半ITO-glass设备密封橡胶边缘密封。硅酮密封用于额外的安全密封。
2.5电化学表征
电化学实验运行使用生物SP-50或sp - 150稳压器。二极装置在−0.7 V循环直到隐私状态窗口着色和+ 0.7 V,直到达成透明窗口漂白恢复。
2.6光学特性
海洋光学海洋FX微型和火焰微型光谱仪标准配置中使用了一个海洋光学卤素光源(hl - 2000)对大多数传输和镜面反射测量。
全反射测量进行了使用135毫米819 c系列Spectralon平行光束积分球。剩下的传输测量(总和扩散传播)进行了使用500瓦里安卡里UV-Vis-NIR分光光度计(Labsphere半径标注- ca - 5500)装备有150毫米积分球。霾系数值,量化散射光的量,计算了基于总和扩散传播使用积分球测量后ASTM D1003(烟雾测试方法标准和透光率),常用的阴霾测量的windows应用程序。
2.7机械特性
水凝胶和医生之间形成的厚度5毫米玻璃幻灯片和插头被切断与活检冲头直径5毫米。每个水凝胶的直径和高度/ GPE插头使用卡尺测量。水凝胶/ gp压缩应变率为10% 30%应变/分钟(MTS Synergie 100)。抗压模量(n= 3)测量的应力-应变曲线的斜率的线性区域从10%到15%的压力。
2.8其他特征
扫描电子Microscopy-Energy色散光谱(能谱)运行使用日立SU3500扫描电子显微镜在加速电压的5/15 kV和配有EDS探测器。
3的结果
3.1简单运转电极PVA凝胶聚合物电解质窗口的性能
合成的凝胶聚合物电解质可接受的阴霾,适当的机械强度和离子导电性,我们准备好的九PVA与不同PVA凝胶前体分子量(31-50 k、89 - 98 k和146 - 186 k)和不同PVA质量分数在DMSO溶液:H2O解决方案(5 wt %, 10 wt %, 20 wt %)。考虑PVA前体在DMSO的溶解极限:H2O溶剂和凝胶的形成,我们选择三个PVA凝胶的探索:5 wt % 146 - 186 k, 10 wt %, 89 - 98 k, 20 wt % 31-50 k PVA凝胶(补充表S1)。
系统地评价凝胶在windows中,我们评估了光学和机械性能以及离子电导率5 wt % 146 - 186 k, 10 wt % 89 - 98 k, 20 wt % 31-50 k PVA GPE。考虑10 wt % 89 - 98 k PVA GPE最大的杨氏模量(148 kPa),霾(2.0%),低和高离子电导率(液态电解质填充91%),它被选为合适的材料来实现进入我们的窗户。细节中指出如果GPE的选择部分,包括补充数据S2-S9。
后选择10 wt % 89 - 98 k PVA GPE作为最合适的材料,我们实现了它进入我们的RME动态窗口在一个独立的“夹”的方式PVA GPE夹在两个电极之间进行测试。
3.1.1可比光学和电化学性能与液体的窗户
评估选择GPE的性能,其光学和电化学行为特征并与液体窗口。传输和镜面反射光谱显示的类似的光学行为single-WE PVA GPE窗口和0.1 wt % PVA液体添加剂窗口(图2 a, B,在每一个离开GPE windows和正确的液体)。着色效率、电流和电荷密度与时间曲线single-WE PVA GPE窗口中绘制图2汉英。Single-WE PVA GPE窗口也有类似的着色效率为0.1 wt % PVA液体添加剂窗口根据所需的对比(图2 c),进一步证明了这种凝胶在RME动态窗口的适用性。电荷密度与时间曲线(图2 e)表明,single-WE PVA的着色速度GPE windows是低于PVA-additive液体,可以解释为GPE与纯液体电解质的离子电导率降低。
图2。对比液体电解质窗口和单一工作电极PVA GPE窗口。(一)的透射光谱single-WE PVA GPE窗口(左)和液体(右)的窗口。(B)镜面反射光谱单我们PVA GPE窗口(左)和液体(右)的窗口。(一部)、着色效率在不同窗口透射比(C),电流密度与时间曲线(D)和电荷密度与时间曲线(E)windows使用液体电解质(黑色)和PVA GPE(红色)。
3.1.2形态的金属存款
我们使用SEM表征金属薄膜的形态在不同着色在PVA GPE窗口状态。图3SEM照片显示Bi-Cu金属沉积在ITO的10%,1%,0.1%透光率的single-WE PVA GPE窗口。图像显示,金属沉积粒子的直径逐渐增加而增加着色时间。金属薄膜的形态相似,而聚合物凝胶(补充图S10)。因此,我们推断有可能是一层薄薄的GPE和ITO-glass电极之间的电解质,这可能是由于PVA凝胶的亲水性强框架。如果金属只生长的孔径GPE ITO-glass接触,所示的金属淀积层不会扫描电镜图像图3。
图3。扫描电镜的图像Bi-Cu口供Pt-ITO在10%(一),1%的(B),0.1%的(C)透光率为PVA GPE windows。
3.2双职电极PVA凝胶聚合物电解质窗口的性能
3.2.1不同的光学性能,着色GPE的一面窗户
如上所述,用液体电解质与物理分隔符可防止短路GPE dual-WE设备架构。图4一显示了一个完全组装dual-WE PVA GPE窗口有两块ITO-glass工作电极和一个铜网对电极在中间。通过这种新设备架构,我们可以色彩的ITO单独或色彩两边ITO在同一时间。事实上,伊藤的有色有很强的影响产生的视觉效果。如果正面ITO是有色的,正面的窗口将会出现更多的反射(图4 b)(直视镀膜),而背面的设备更吸收(图4 c)。如果只有背面ITO有色,这些视觉效果将切换。图4 d, E显示的镜面反射和漫反射率dual-WE PVA GPE窗口从前面和背面,分别与正面ITO-glass有色。漫反射率更高比例的总反射意味着更多的吸收电影。
图4。(一)真正的dual-WE PVA GPE窗口的照片。(B, C)如果只有一方是有色,有色的一面是更多的反思和untinted面吸收。窗口的照片时,有1%的透光率在550 nm有色(B)untinted一边(C)。从有色镜面反射和漫反射率(D)untinted一边(E)在最初,10%、1%、0.1%传输状态。
3.2.2更快的开关速度和着色GPE窗口的两边的耐久性试验
PVA液体添加剂窗户,single-WE PVA GPE窗户,dual-WE PVA GPE windows(双方有色)有色隐私状态(0.1%透光率在550海里)来比较他们的切换速度。图5一个显示了这三个窗口的透光率在550 nm和隐私周期的曲线,它是明确dual-WE GPE窗口切换速度最快的。平均需要液体和单——我们PVA GPE windows 205和355年代,分别达到隐私状态。single-WE PVA GPE窗口慢73%,由于凝胶聚合物体系的离子电导率较低。然而,对于106年代dual-WE PVA GPE窗口只需要平均达到隐私状态,液体windows着色速度的两倍。详细的传输和反射光谱dual-WE PVA GPE窗口的初始,10%,1%,0.1%透光率在550海里了补充图S11。
图5。(一)透光率在550 nm和时间曲线PVA液体添加剂窗口,single-WE PVA GPE窗口,并与对称对数尺度dual-WE PVA GPE窗口。(B, C)性能的密封dual-WE PVA GPE窗口超过1000周期。透射光谱的清晰和10%传输状态(B)和着色效率(C)。
测试的耐用性PVA GPE窗户,dual-WE PVA GPE窗口密封橡胶和硅胶和骑车去10%透光率在550海里。透射光谱和着色效率在骑自行车,绘制如图所示图5 b, C,表现出一致的电化学行为的windows 1000多个周期。
4讨论
在这个手稿,我们表明,物理交联聚(乙烯醇)聚合物凝胶可用于改善基于可逆金属电沉积的动态窗口。使用凝胶聚合物而非水电解质引起最小的阴霾,只有增加减缓了窗口的大约1.7倍由于电导率降低金属离子的聚合物凝胶矩阵相比,它完全液体。此外,凝胶绕开故障由于静水压力和泄漏。我们还表明,凝胶可以用作分隔符,以防止短路的双职电极windows铜网对电极在中间。双工作电极的窗户开关约两倍。此外,有两个工作电极使有色窗口来实现不同的光学性质:一个高镜面反射或吸收和更高的漫反射。最后,我们观察了1000例患有双工作电极的传播周期PVA凝胶聚合物电解质窗口。
数据可用性声明
最初的贡献提出了研究中都包含在这篇文章/补充材料,进一步的调查可以针对相应的作者。
作者的贡献
YC:原创作品草稿,writing-review和编辑、验证、概念化,调查方法。TH: Writing-review和编辑、验证、概念化、调查方法。AY:调查、验证方法,writing-review和编辑。女士:验证、方法论、writing-review和编辑。:财政年度调查,writing-review和编辑。EA:调查、writing-review和编辑。MM: Writing-review和编辑、概念化、资金收购,监督项目管理。
确认
作者要感谢Lori Postak从Quanex提供Solargain丁基橡胶带边缘。作者要感谢艾萨克·古尔德和杰·帕特尔协助漫反射的实验,所示图4 d, E。这项研究是由美国国家科学基金会(NSF)奖号码2127308。这项研究的部分支持由科罗拉多共享仪器在纳米制造和表征(COSINC):这个COSINC-CHR(特征)和/或CONSINC-FAB(制造),工程和应用科学学院,科罗拉多大学博尔德。作者要感谢员工的支持是(Tomoko证交所)和设施,使这项工作成为可能。
的利益冲突
作者TH,女士,MM Tynt技术的联合创始人。
其余作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。
出版商的注意
本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。
补充材料
本文的补充材料在网上可以找到:https://www.雷竞技rebatfrontiersin.org/articles/10.3389/fnano.2022.1083247/full补充材料
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关键词:动态窗口,可逆金属电沉积,凝胶聚合物电解质,电致变色的,双职电极,聚(乙烯醇)
引用:Cai Y,埃尔南德斯TS, Yeang,链太,Yavitt调频,亚伯拉罕E和McGehee MD(2022)为可逆的凝胶聚合物电解质金属电沉积动态窗口允许更快的转换和反射率控制双职电极。前面。Nanotechnol。4:1083247。doi: 10.3389 / fnano.2022.1083247
收到:2022年10月28日;接受:2022年11月14日;
发表:2022年11月28日。
编辑:
甄王海南大学,中国版权©2022 Cai,埃尔南德斯、Yeang Yavitt,亚伯拉罕和McGehee链。这是一个开放分布式根据文章知识共享归属许可(CC)。使用、分发或复制在其他论坛是允许的,提供了原始作者(年代)和著作权人(s)认为,最初发表在这个期刊引用,按照公认的学术实践。没有使用、分发或复制是不符合这些条件的允许。
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