增强Acetone-Sensing GO-NH裴薄膜的性质2在室温下官能团改性
- 1电子薄膜与集成器件国家重点实验室,光电子科学与工程学院电子科技大学,成都,中国
- 2国际合作实验室的2 d材料光电科技、工程技术研究中心2 d材料广东省信息功能的设备和系统,光电工程学院、深圳大学、深圳,中国
官能团的有机气敏材料在吸附特定气体分子起到至关重要的作用,这是重要的气体传感器的传感性能。在这个工作中,amido-graphene氧化物(GO-NH2)加载聚吖丙啶)(PEI)复合薄膜(PEI / GO-NH2与充裕的氨基官能团nh)2成功地准备在石英晶体微量天平(药物)联合喷涂,涂层方法丙酮检测室温(25°C)。形态、光谱和acetone-sensing研究了复合膜的性质。结果表明,起皱的表面形态形成和亲核nh的比率2增加了裴/ GO-NH吗2复合膜。同时,复合膜传感器拥有优秀acetone-sensing表演,和它的灵敏度高出约4.2倍比纯裴一由于nh增加2组。本研究揭示了吸收有利的官能团的重要作用,并提供了一个新颖的方法合理acetone-sensing材料的设计和施工。
介绍
丙酮是一种挥发性、易燃和有害的工业产品,广泛应用于我们的日常生活(贾et al ., 2014)。此外,丙酮检测可以应用于无痛糖尿病诊断因为丙酮的浓度由糖尿病患者呼出远高于健康人(Righettoni Tricoli, 2011;Shin et al ., 2013;Zhang et al ., 2017)。因此,迫切需要开发丙酮气体传感器通过优化传感材料(与出色的表演王et al ., 2017)。到目前为止,许多类型的丙酮气体传感器已经发展(徐et al ., 2009;Epifani et al ., 2015;金正日et al ., 2016;王et al ., 2016),其中大部分是与金属氧化物sensing-materials chemiresistive传感器在高温下操作。另一方面,石英晶体微量天平(药物),是一个优秀的和可靠的质量气体传感设备,可以检测质量变化sub-nanogram水平,吸引了注意力的房间工作温度,灵敏度高,稳定性好,和小的物理尺寸(Matsuguchi Uno, 2006;拉尔和女子,2018)。药物气体传感器的气体传感性能主要取决于涂层传感材料气体分子(王et al ., 2017)。导电高分子材料被广泛用作药物气体传感器的传感的电影,因为他们拥有特定的官能团吸附气体分子的目标。为了开发高性能气体传感器基于药物,重要的策略之一是构建气体传感材料与特殊的官能团。作为一个典型的有机聚合物,聚(吖丙啶)(PEI)可用于QCM-based丙酮传感器由于氨基官能团(nh)2),可以通过吸附丙酮分子亲核加成反应(2007年3月,史密斯和)。然而,纯裴的acetone-sensing属性为基础药物气体传感器是限制,仍需进一步改进。大比表面积的启发,石墨烯氧化物(,)和官能团在气体传感材料的重要性,合成去改善裴的丙酮性能是一个很好的策略。针对between-NH酰胺反应2裴和羟基(-哦,简称)(Tai et al ., 2016)、氧化amido-graphene (GO-NH2,简称)可以选择准备复合膜,和acetone-sensing属性将被加载更多的nh增强2在贝聿铭的电影。在这个工作中,裴电影GO-NH加载2(裴/ GO-NH2,与充裕的nh)2是由喷涂,涂层方法相结合,并以扫描电子显微镜(SEM)、x射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光谱(紫外可见)。药物丙酮传感器基于裴裴/ GO-NH2电影制作和丙酮气体传感性能包括动态响应、重复性、选择性和稳定性。此外,该机制增强了裴/ GO-NH丙酮传感性能2气体传感器进行了讨论。
实验
实验中使用的化学物质都是分析试剂。裴水溶液(50% (w / v))是获得Sigma-Aldrich和稀释到1% (w / v)去离子水。GO-NH2溶液(0.5毫克/毫升)是由深圳大学(nh2是由3-aminopropyltriethoxysilane (apt),修改中描述的锅水热方法刘et al。(2013)。药物设备(武汉Hitrusty电子有限公司,中国)组成,切石英晶体与10 MHz的基本谐振频率和5毫米直径银电极两侧使用设备。
裴/ GO-NH2复合薄膜沉积在药物设备喷涂0.9毫升裴解决方案和下降20μl GO-NH2解决方案序列。沉积后,复合薄膜传感器在真空干燥箱干燥80°C 48 h。相比之下,纯裴电影药物气体传感器也同样的喷雾方法制作的。SEM, XPS和紫外可见裴裴/ GO-NH2复合膜的特点是S4800(日立、日本),uv - 1700(日本岛津公司、日本),和250年ESCALAB xi(热费希尔,美国),分别。
药物气体传感器测量的详细信息可以参考我们之前的工作(元et al ., 2016)。生成的丙酮气体MF-3C(北京Ruiyisi科技有限公司)。QCM-5振荡器(ShenyangVacuum技术研究所、中国)药物气体传感器、驱动和一个SS7200智能频率计数器(第四电台工厂,中国)是用来衡量药物气体传感器的谐振频率。所有的传感测量被处死在室温25°C。响应(Δf)的传感器计算如下方程:Δf=f空气- f气体,在那里f空气和f气体是空气中的频率测量和目标气体,分别。响应与气体浓度曲线的斜率系数被定义为气体传感器的灵敏度:
ΔConc的地方。是线性的煤气灶的浓度。响应/恢复时间(τres/τ矩形)被定义为时间跨度的传感器实现了90%的总频率变化与气体和空气接触。
结果与讨论
SEM和XPS纯裴裴/ GO-NH2复合薄膜图所示1。可以看到,图的扫描电镜图像1表明光滑,均匀沉积的裴电影。然而,图1 b显示一个粗糙和皱纹GO-NH引起的表面形态2,这应该有利于扩大传感膜的比表面积,改善气体分子的吸附能力(Kuila et al ., 2011)。如图1 c,GO-NH的结合能2在o1群可以分配给个人的峰值为283.7,284.5,285.5,286.2,和287.6 eV,对应于同单晶硅,碳碳/碳氢键、C /碳氮/ C-O-Si,切断,和C = O,分别符合图(嵌入的图结构1 c)GO-NH2(刘et al ., 2013)。n1光谱纯裴裴/ GO-NH2曲线拟合,如图1 d。nh的n1山峰被分配2和质子化了的胺组(nh2H+),分别。裴/ GO-NH的n1的山峰2转移约1.3电动汽车与纯裴相比,暗示裴和GO-NH之间的氢键的存在2(Finšgar et al ., 2009)。另一方面,nh2是亲核而nh2H+不是亲核,所以亲核nh比率的增加2在裴/ GO-NH2(从30.6到64.6%)可以增加丙酮气体分子吸附,提高acetone-sensing复合薄膜的性质(2007年3月,史密斯和)。
典型的纯裴裴/ GO-NH的动态响应2薄膜传感器与丙酮浓度(2 - 10 ppm)测定在室温(25°C),如图2。它可以观察到两个气体传感器的响应与丙酮浓度的增加逐渐增加,达到饱和,和频率回到初始状态无关紧要的基线漂移后丙酮被干燥的空气。纯裴裴的反应/ GO-NH2传感器到10 ppm丙酮是关于21.1和55.4赫兹,分别。图2 b演示了两个气体传感器的线性拟合曲线,表明两个纯裴裴/ GO-NH2薄膜传感器线性度好,2 - 10 ppm丙酮。纯裴裴的敏感性/ GO-NH2药物气体传感器是0.86和3.62 Hz / ppm,分别表明裴/ GO-NH的敏感性2复合薄膜传感器显示纯裴的4.2倍左右。值得注意的是,裴/ GO-NH2电影与6.4赫兹传感器可以检测1 ppm丙酮反应图的插图所示2,而裴薄膜传感器显示没有明显的反应。图2摄氏度显示了良好的重复性连续两个薄膜传感器接触10 ppm丙酮。它可以观察到两个传感器的响应表现出很少的波动在吸附和解吸过程中,显示良好的重复性和基线的稳定性。裴/ GO-NH的响应和恢复时间2薄膜传感器是81年代和148年代。如图二维贝聿铭的选择性/ GO-NH2丙酮传感器相比,研究不同类型的干扰气体(10 ppm一氧化碳,CH4,在北半球3,所以2H2年代,1000 ppm有限公司2),这表明,复合膜具有较高的响应丙酮气体比其他气体。除了甲醛和丙酮,其他气体没有杂原子双键(C = O)中扮演一个重要的角色与nh亲核加成反应2。另外,甲醛的分子质量小于丙酮的浓度。因此,裴/ GO-NH2复合膜显示了一个相对较好的选择性丙酮。插入图二维显示了裴/ GO-NH长期稳定2丙酮传感器6周期间。结果表明复合传感器10 ppm丙酮的反应减少约18%的14天,然后趋于稳定。
图2。(一)动态响应曲线。(B)线性拟合曲线。(C)可重复性曲线和(D)贝聿铭的选择性和裴/ GO-NH2药物传感器丙酮的插图(一)是贝聿铭的响应曲线/ GO-NH吗2传感器1 ppm丙酮的插图(D)是长期稳定曲线。(E)紫外可见光谱的裴/ GO-NH2电影。(F)acetone-sensing机制的示意图。
紫外可见光谱进行了进一步证实裴/ GO-NH的可恢复性2电影。如图2 e,当暴露于丙酮氛围,增强和红移的吸收峰出现在裴/ GO-NH2电影,代表丙酮分子的吸附。当以上电影取代空气气氛,吸收峰也恢复了他们的位置,显示良好的复苏电影的特征。acetone-sensing机制进一步提出。图2 f表明吸附/解吸过程的化学反应。极性杂原子双键碳原子(C = O)丙酮分子带有部分正电荷,使碳原子作为亲电中心。当暴露于丙酮气体,带负电荷的亲核nh2裴/ GO-NH2电影将与亲电攻击和债券碳原子形成亚胺和生产一个水分子。上述吸附将导致大规模增加裴/ GO-NH2电影和药物传感器基于索尔布雷的频移方程(索尔布雷,1959)。根据所遵循的模式类似的亲核试剂,产生化合物通常是不稳定的。丙酮分子解吸过程中,碳原子的极地碳氮双键(C = N)化合物带有部分正电荷产生,产生的水分子与亲电碳原子键形成可逆反应,因此,裴/ GO-NH2薄膜涂层药物丙酮传感器具有良好的响应和可恢复性(马都拉和约根森,1986;2007年3月,史密斯和)。
结论
总之,裴/ GO-NH2复合膜是捏造的药物通过结合喷涂,涂层的方法。此外,acetone-sensing属性进行了室温(25°C)。相比于纯裴电影基础药物丙酮传感器,裴/ GO-NH2复合膜传感器表现出一种改进的acetone-sensing性能,其灵敏度约4.2倍的纯裴电影。气体传感器基于裴/ GO-NH2复合膜显示近丙酮气体浓度的线性响应范围2 - 10 ppm,及其灵敏度3.62 Hz / ppm。此外,裴/ GO-NH2复合膜传感器具有良好的重复性和选择性。增强可以归因于富人nh acetone-sensing表演2GO-NH和扩大面积2。这项工作证明一个有前途的裴/ GO-NH2复合膜材料高性能acetone-sensing建设。
作者的贡献
求出和ZH型联合提交的角度,进行实验。HW和CS GO-NH做好准备2水溶液。YJ、ZY和HT设计和指导整个实验过程。
利益冲突声明
作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。
确认
这项工作是由美国国家科学基金优秀年轻学者(批准号61822106),国家自然科学基金创新研究群体的中国(批准号61421002),和中国自然科学基金(批准号61671115)。
引用
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关键词:氨基官能团、复合材料、聚(吖丙啶)amido-graphene氧化物、丙酮传感性能
引用:江赵问他Z, Y,苏元Z,吴H, C和Tai H(2019)增强Acetone-Sensing GO-NH裴薄膜的性质2在室温下官能团改性。前面。母亲。5:82。doi: 10.3389 / fmats.2018.00082
收到:2018年11月17日;接受:2018年12月20日;
发表:2019年1月15日。
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