电能存储从第一原理gydF4y2B一个

1介绍gydF4y2B一个

介质电容器与超高能量密度和效率都是很有前途的能源存储应用在各种电子应用程序由于其快速充电/放电速度和高稳定性(gydF4y2B一个楚et al ., 2006gydF4y2B一个;gydF4y2B一个2013年,gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Chauhan et al ., 2015gydF4y2B一个;gydF4y2B一个李et al ., 2015gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Prateek Thakur Gupta, 2016gydF4y2B一个;gydF4y2B一个姚明et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个杨et al ., 2019gydF4y2B一个),和密集的努力一直致力于改善他们的能量密度相对较低。例如,介电聚合物高偶极子密度有潜力实现超高能量密度与快速放电和低磁滞损耗(gydF4y2B一个楚et al ., 2006gydF4y2B一个;gydF4y2B一个李et al ., 2015gydF4y2B一个)。antiferroelectrics最近,张弛振荡器铁电体,最初nonpolar-based电容器已深入研究,因为他们的低介电损耗、高极化,高击穿电场(gydF4y2B一个彭et al ., 2015gydF4y2B一个;gydF4y2B一个侯et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个这个et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个潘et al ., 2019gydF4y2B一个;gydF4y2B一个金正日et al ., 2020gydF4y2B一个;gydF4y2B一个潘et al ., 2021gydF4y2B一个;gydF4y2B一个魏et al ., 2021gydF4y2B一个)。例如,一个巨大的能量密度为154 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}效率高的外延已经观察到97%无铅张弛振荡器薄膜表现出铁电(FE)的共存和anti-FE阶段(gydF4y2B一个彭et al ., 2015gydF4y2B一个)。高能量密度的112 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}能源效率高的无铅BiFeO也已达到80%gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}-BaTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}-SrTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}固溶体的电影(gydF4y2B一个潘et al ., 2019gydF4y2B一个)。超高能量密度和效率也报告发生了0.68 pb(毫克gydF4y2B一个_{1/3gydF4y2B一个}注gydF4y2B一个_{2/3gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}-0.32 pbtiogydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}(133 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}和75%)和Sm-dopedgydF4y2B一个ygydF4y2B一个拍频振荡器(1−gydF4y2B一个ygydF4y2B一个)BTO (152 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}显著提高效率在90%以上)张弛振荡器铁电体(gydF4y2B一个金正日et al ., 2020gydF4y2B一个;gydF4y2B一个潘et al ., 2021gydF4y2B一个)。注意,所谓superparaelectric张弛振荡器铁电体(之间存在温度gydF4y2B一个TgydF4y2B一个_{米gydF4y2B一个}的介电响应表现出峰值和燃烧温度gydF4y2B一个TgydF4y2B一个_{bgydF4y2B一个})已被证明拥有超高能量密度和效率(gydF4y2B一个潘et al ., 2021gydF4y2B一个),这是承诺优化属性在其他relaxor-FE-based系统和非线性电介质。其他的例子包括Ba (Zr的超高能量密度可恢复gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}张弛振荡器铁电薄膜的实验观察到156 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}在高电场周围3 MV / cm的效率72.8% (gydF4y2B一个这个et al ., 2017gydF4y2B一个);和能量密度的最高纪录307 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}效率高的89%,以SrTiO 6.6 MV /厘米gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}电影发展的gydF4y2B一个_{0.67gydF4y2B一个}老gydF4y2B一个_{0.33gydF4y2B一个}MnOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}电极(gydF4y2B一个侯et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

注意,对非线性电介质(即。,ferroelectr我cs, antiferroelectrics, and relaxors), the stored energy density (UgydF4y2B一个_{圣gydF4y2B一个}或gydF4y2B一个WgydF4y2B一个_{圣gydF4y2B一个})是由集成之间的区域极化和极化与电场的充电曲线(gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个)循环,gydF4y2B一个 ${\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{年代gydF4y2B一个}\mathrm{tgydF4y2B一个}}=gydF4y2B一个{\displaystyle \underset{\mathrm{0gydF4y2B一个}}{\overset{{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}}{\int gydF4y2B一个}}\mathrm{EgydF4y2B一个}\mathrm{dgydF4y2B一个}\mathrm{PgydF4y2B一个}}$ 和恢复的能量密度(gydF4y2B一个UgydF4y2B一个_{矩形gydF4y2B一个}或gydF4y2B一个WgydF4y2B一个_{矩形gydF4y2B一个})是由放电的过程,gydF4y2B一个 ${\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{rgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}=gydF4y2B一个{\displaystyle \underset{\mathrm{公关gydF4y2B一个}}{\overset{{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}}{\int gydF4y2B一个}}\mathrm{EgydF4y2B一个}\mathrm{dgydF4y2B一个}\mathrm{PgydF4y2B一个}}$ ,在那里gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}$ 是在最大应用电场极化获得吗gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}$ 和gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{rgydF4y2B一个}}$ 剩余极化。可以被定义为效率gydF4y2B一个 $\mathrm{\eta gydF4y2B一个}=gydF4y2B一个(gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{rgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}/gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{年代gydF4y2B一个}\mathrm{tgydF4y2B一个}})gydF4y2B一个=gydF4y2B一个(gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{rgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}/gydF4y2B一个(gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{rgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}+gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{年代gydF4y2B一个}\mathrm{年代gydF4y2B一个}})gydF4y2B一个]gydF4y2B一个\times gydF4y2B一个\mathrm{One\; hundred.gydF4y2B一个}\%gydF4y2B一个$ ,在那里gydF4y2B一个 ${\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{年代gydF4y2B一个}\mathrm{年代gydF4y2B一个}}$ 是能量损失密度(gydF4y2B一个Palneedi et al ., 2018gydF4y2B一个;gydF4y2B一个魏et al ., 2021gydF4y2B一个)。为了实现高能量密度和效率,我们可以想象一个非线性介电材料具有大的极化类型(gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}$ 高电场应用(下)gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}$ )和小磁滞(小残余偏振和能量损失)。gydF4y2B一个

本综述的目的是讨论最近的第一原理和first-principles-based有效哈密顿研究旨在预测和理解能量储存在一些铁电体(gydF4y2B一个罗et al ., 2016gydF4y2B一个)、无铅antiferroelectrics (gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个),张弛振荡器铁电体(gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个),和一些特定的氮化物半导体(gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

本文组织如下。第二部分提供了关于采用方法的细节和first-principles-based有效哈密顿计划用于调查的储能性质不同的系统(gydF4y2B一个罗et al ., 2016gydF4y2B一个;gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个)。第三节报告和讨论了储能导致铁电体,antiferroelectrics,张弛振荡器铁电体,和氮化硅半导体,从使用这些gydF4y2B一个从头开始gydF4y2B一个方法。最后,第四节提供了一个总结和未来的研究视角。gydF4y2B一个

2材料和方法gydF4y2B一个

2.1有效的BaTiO哈密顿gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},KNbOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}

有效哈密顿用于研究能量储存在一些典型的铁电体(即BaTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},KNbOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个})可以表示为(gydF4y2B一个西松et al ., 2008gydF4y2B一个;gydF4y2B一个罗et al ., 2016gydF4y2B一个)gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个 ${\mathrm{ugydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}$ 是当地的软模振幅位于单位细胞gydF4y2B一个我gydF4y2B一个,gydF4y2B一个 ${\mathrm{wgydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}$ 是当地的声学位移向量,gydF4y2B一个 ${\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{1gydF4y2B一个}},gydF4y2B一个\cdots gydF4y2B一个,gydF4y2B一个{\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{6gydF4y2B一个}}$ 代表均匀应变张量的分量在沃伊特符号(gydF4y2B一个奈,1985gydF4y2B一个),gydF4y2B一个 ${\mathrm{米gydF4y2B一个}}_{\mathrm{dgydF4y2B一个}\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{pgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}}^{\ast gydF4y2B一个}$ 和gydF4y2B一个 ${\mathrm{米gydF4y2B一个}}_{\mathrm{一个gydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{ugydF4y2B一个}\mathrm{年代gydF4y2B一个}\mathrm{tgydF4y2B一个}\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}^{\ast gydF4y2B一个}$ 为当地软模式对应的有效质量和声学位移,分别。出现在不同的能量gydF4y2B一个情商。gydF4y2B一个是两个动能与当地相关软模式和声学位移,本地模式自身能量,远程偶极-偶极相互作用、短程相互作用与当地软模式有关,弹性能量源于齐次和非齐次菌株,当地软模式之间的耦合,在非均匀压力均匀,和外部电场的影响,gydF4y2B一个EgydF4y2B一个。gydF4y2B一个

有效哈密顿BaTiO参数gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},KNbOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}铁系统测定采用基于计算(见细节引用(gydF4y2B一个Waghmare瑞芭,1997gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Waghmare et al ., 1998gydF4y2B一个;gydF4y2B一个西松et al ., 2010gydF4y2B一个)]。gydF4y2B一个

2.2有效哈密顿BigydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}NdgydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}FeO说gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}坚实的解决方案gydF4y2B一个

一个有效哈密顿(gydF4y2B一个HgydF4y2B一个_{effgydF4y2B一个}在参考文献)的方法是(gydF4y2B一个徐et al ., 2015gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2021 bgydF4y2B一个)BigydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}NdgydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}FeO说gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}(BNFO)固体的解决方案。的总内能gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{intgydF4y2B一个}有效哈密顿可以表示为gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{BgydF4y2B一个}\mathrm{FgydF4y2B一个}\mathrm{OgydF4y2B一个}}$ 是纯粹的有效哈密顿BiFeO吗gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}(gydF4y2B一个Kornev et al ., 2007gydF4y2B一个),而gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{一个gydF4y2B一个}\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{ygydF4y2B一个}}$ 代表了钕离子取代Bi的效果gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个子格的钙钛矿化合物。从技术上讲,有效哈密顿BNFO由四个不同类型的自由度:i)当地软模式gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathit{ugydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 以gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个网站gydF4y2B一个 $\mathrm{我gydF4y2B一个}$ (Bi或钕离子),这是直接关系到当地的电偶极矩集中在单位细胞gydF4y2B一个 $\mathrm{我gydF4y2B一个}$ (gydF4y2B一个钟et al ., 1995gydF4y2B一个);(二)应变张量,包括齐次的贡献gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{HgydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 和不均匀gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 菌株;3)gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathit{\omega gydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 特征的氧八面体的铁离子位于倾斜gydF4y2B一个我gydF4y2B一个网站的gydF4y2B一个BgydF4y2B一个子格(gydF4y2B一个Kornev et al ., 2006gydF4y2B一个);和(四)磁矩gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathit{米gydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 以gydF4y2B一个BgydF4y2B一个铁离子的网站(gydF4y2B一个Kornev et al ., 2007gydF4y2B一个)。请注意,当地的数量gydF4y2B一个 ${\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}(gydF4y2B一个\mathrm{我gydF4y2B一个})gydF4y2B一个=gydF4y2B一个\frac{\mathrm{\delta gydF4y2B一个}{\mathrm{RgydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{ngydF4y2B一个}\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}}{\mathrm{8gydF4y2B一个}}{\displaystyle {\sum gydF4y2B一个}_{\mathrm{jgydF4y2B一个}}{\mathrm{\sigma gydF4y2B一个}}_{\mathrm{jgydF4y2B一个}}}$ 以gydF4y2B一个BgydF4y2B一个网站gydF4y2B一个 $\mathrm{我gydF4y2B一个}$ 铁离子的gydF4y2B一个 ${\mathrm{\sigma gydF4y2B一个}}_{\mathrm{jgydF4y2B一个}}$ 代表了gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个子晶格原子组态分布BNFO坚实的解决方案和总和gydF4y2B一个 $\mathrm{jgydF4y2B一个}$ 运行了8gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个铁的网站最近的邻居gydF4y2B一个 $\mathrm{我gydF4y2B一个}$ ;gydF4y2B一个 $\mathrm{\delta gydF4y2B一个}{\mathrm{RgydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{ngydF4y2B一个}\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}$ 代表了gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个子格的相对差异之间的离子半径Nd和Bi离子。还请注意,一个可以添加gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{intgydF4y2B一个}能源贡献由负电场极化和应用之间的点积,为了模拟以物理属性(字段等的影响gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

BNFO系统通常建模通过使用12×12×12 vortex(包含8640个原子)内gydF4y2B一个HgydF4y2B一个_{effgydF4y2B一个}计划里面,gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个Bi和钕离子是随机分布的。实际上,它的总能量gydF4y2B一个HgydF4y2B一个_{effgydF4y2B一个}方法可用于蒙特卡罗(MC)模拟计算的静态属性BNFO坚实的解决方案在一个有限的温度。20000 MC清洁工通常是用于平衡,和一个额外的20000 MC清洁工是用来计算统计热平均在一个有限的温度和电场,得到融合结果(gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

2.3有效哈密顿Ba(锆、钛)OgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}坚实的解决方案gydF4y2B一个

first-principles-based有效哈密顿方法最近也被开发并用于模拟健硕的静态和动态特性和电影制作的Ba(锆、钛)OgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}坚实的解决方案(gydF4y2B一个Akbarzadeh et al ., 2012gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Prosandeev et al ., 2013 agydF4y2B一个;gydF4y2B一个Prosandeev et al ., 2013 bgydF4y2B一个;gydF4y2B一个王et al ., 2016gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个)。在英航的总内能有效哈密顿(锆、钛)OgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}包含两个主要方面:gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{ugydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 当地软模式的单位细胞吗gydF4y2B一个我gydF4y2B一个(这是成正比的电偶极矩为中心gydF4y2B一个BgydF4y2B一个网站Zr型或钛离子),gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{vgydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 是细胞内非均匀应变相关的变量gydF4y2B一个我gydF4y2B一个,gydF4y2B一个 ${\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{HgydF4y2B一个}}$ 是均匀应变张量,gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{\sigma gydF4y2B一个}}_{\mathrm{jgydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 描述了gydF4y2B一个BgydF4y2B一个亚点阵分布(即锆和钛离子位于gydF4y2B一个jgydF4y2B一个英航的网站)(锆、钛)OgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}坚实的解决方案。请注意,gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{一个gydF4y2B一个}\mathrm{vgydF4y2B一个}\mathrm{egydF4y2B一个}}$ 包含五个不同的贡献:我)当地软模式自身能量;2)远程偶极-偶极相互作用;3)能源由于短程当地软模式之间的相互作用;(四)弹性能量;和v)能源由于当地软之间的交互模式和压力(gydF4y2B一个钟et al ., 1995gydF4y2B一个)。第二能源项gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{lgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{cgydF4y2B一个}}$ 描述了锆和钛离子的实际分布影响能量涉及当地软模式gydF4y2B一个 ${\mathrm{ugydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}}$ 和当地的应变变量(这取决于gydF4y2B一个 $\{gydF4y2B一个{\mathrm{\sigma gydF4y2B一个}}_{\mathrm{jgydF4y2B一个}}\}gydF4y2B一个$ 分布)。gydF4y2B一个

这有效哈密顿实现在MC模拟12×12×12 vortex(8640原子),为了确定并理解能量储存在无序Ba(锆、钛)OgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}(BZT)张弛振荡器铁电体,固定的组成、锆和钛的50%,在散货和外延薄膜(gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个)。请注意,这gydF4y2B一个HgydF4y2B一个_{effgydF4y2B一个}成功地预测了三个特征温度在张弛振荡器的存在铁电体。例如,对于BZT乐购50%的锆和钛离子、1)温度gydF4y2B一个TgydF4y2B一个_{米gydF4y2B一个} $\cong gydF4y2B一个$ 130 K,介电常数可以表现出一个峰(gydF4y2B一个十字架,1994gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Akbarzadeh et al ., 2012gydF4y2B一个);2)所谓的小说临界温度(gydF4y2B一个TgydF4y2B一个^{∗gydF4y2B一个} $\cong gydF4y2B一个$ 240 K)的静态极地nanoregions (PNRs)通常发生在最近观察到和张弛振荡器(gydF4y2B一个Svitelskiy et al ., 2005gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Dkhil et al ., 2009gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Akbarzadeh et al ., 2012gydF4y2B一个);和3)燃烧温度(gydF4y2B一个TgydF4y2B一个_{bgydF4y2B一个} $\cong gydF4y2B一个$ 450 K),标志着有限的一生的动力PNRs极地波动变得突出(gydF4y2B一个烧伤和Dacol, 1983年gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Akbarzadeh et al ., 2012gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

2.4采用基于计算/ ScN超晶格gydF4y2B一个

Ref。gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个),采用基于计算进行(001)外延1×1 AlN / ScN内超晶格局域密度近似密度泛函理论(DFT)和使用范伪势(gydF4y2B一个哈曼,2013gydF4y2B一个),实现ABINIT包(gydF4y2B一个Gonze et al ., 2002gydF4y2B一个)。外延应变可以表示为gydF4y2B一个 ${\mathrm{\eta gydF4y2B一个}}_{\mathrm{我gydF4y2B一个}\mathrm{ngydF4y2B一个}}=gydF4y2B一个(gydF4y2B一个\mathrm{一个gydF4y2B一个}-gydF4y2B一个{\mathrm{一个gydF4y2B一个}}_{\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{问gydF4y2B一个}})gydF4y2B一个/gydF4y2B一个{\mathrm{一个gydF4y2B一个}}_{\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{问gydF4y2B一个}}$ ,在那里gydF4y2B一个 ${\mathrm{一个gydF4y2B一个}}_{\mathrm{egydF4y2B一个}\mathrm{问gydF4y2B一个}}$ 对应的平面晶格常数平衡结构的极性gydF4y2B一个 $\mathrm{PgydF4y2B一个}\stackrel{¯gydF4y2B一个}{\mathrm{6gydF4y2B一个}}\mathrm{米gydF4y2B一个}\mathrm{2gydF4y2B一个}$ 阶段(gydF4y2B一个江et al ., 2019 agydF4y2B一个)。6×6×4网格的特殊gydF4y2B一个kgydF4y2B一个50分和平面波动能截止哈特里了。沿着pseudocubic直流电场的影响应用[001]方向结构属性被使用有限考虑电场方法(gydF4y2B一个Nunes和范德比尔特,1994年gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Nunes Gonze, 2001gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Souza et al ., 2002gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Zwanziger et al ., 2012gydF4y2B一个)。电极化gydF4y2B一个PgydF4y2B一个从浆果阶段计算方法(gydF4y2B一个King-Smith和范德比尔特,1993年gydF4y2B一个;gydF4y2B一个时候伸出,1994gydF4y2B一个)。请注意,对于每个考虑应变和应用领域的大小,平面晶格向量保持固定而出平面晶格向量和原子位置完全放松,直到所有的力量作用于原子值小于10gydF4y2B一个^{−6gydF4y2B一个}哈特里/波尔,为了模仿外延薄膜受到电场。gydF4y2B一个

3结果与讨论gydF4y2B一个

3.1能源储存钙钛矿铁电体gydF4y2B一个

让我们先出现的能量储存结果典型的钙钛矿铁电体BaTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},KNbOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}。first-principles-based有效哈密顿在分子动力学模拟是用于这些钙钛矿铁电体和2.1节中描述和裁判。gydF4y2B一个罗et al ., 2016gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

对温度的依赖关系gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个磁滞和能量密度BaTiO的属性gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},KNbOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}所示gydF4y2B一个图1gydF4y2B一个。BaTiO的能量密度gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}慢慢的增加而在380 K温度低于居里点。相比之下,能量密度迅速增加,温度高于居里点。此外,能量密度KNbO的行为gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}数值被发现非常类似于BaTiO吗gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}因为相似的结构相变和磁场诱导相变。对于PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},能量密度会随着nonmonotonically温度,也就是说,它首先达到峰值820 K左右,然后减少。这可以解释为PbTiO的事实gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}展览的,而弱极化温度高于820 K。注意铁电体是不理想的储能应用程序由于正方形的滞后循环,通常产生低能量密度和效率。gydF4y2B一个

3.2 Antiferroelectrics能量储存gydF4y2B一个

作为典型的铁系统相比,antiferroelectric (AFE)材料为大功率储能应用程序非常有前途的因为他们的特点gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个双磁滞回路,如图gydF4y2B一个图2一个gydF4y2B一个(gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个)。在那里,gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{向上gydF4y2B一个}描述了AFE-to-FE过渡的临界磁场出现在充电时增加字段,gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{下来gydF4y2B一个}表示FE-to-AFE相变的临界磁场放电(减少字段)。绿色的区域gydF4y2B一个图2一个gydF4y2B一个代表了能量密度。gydF4y2B一个

如2.2节所述,一个first-principles-based有效哈密顿法调查中的能量存储属性罕见earth-substituted BiFeOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}热能系统,一般来说,和无序BNFO固体的解决方案,特别是(gydF4y2B一个徐et al ., 2015gydF4y2B一个)。这个有效哈密顿方法成功地再现了温度-gydF4y2B一个与gydF4y2B一个BNFO组分相图(gydF4y2B一个莱文et al ., 2010gydF4y2B一个;gydF4y2B一个莱文et al ., 2011gydF4y2B一个),显示gydF4y2B一个PnmagydF4y2B一个相平衡结构在室温下是一个温和的兴奋剂和水平。BNFO的主要原因是选择研究储能Ref属性在室温下。gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

由于能量密度依赖于应用电场、极化电场考虑BNFO固体的解决方案已经被一个新因素的1/23,这样计算的gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个循环是在良好的协议与测量(gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个图3gydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个四个不同应用方向的磁滞曲线字段(即pseudocubic[001],[100],[110],[111]方向)对Nd成分变化从0.4到1.0,在室温下。请注意,所有的成分采用gydF4y2B一个PnmagydF4y2B一个阶段在300 K下零场。AFE阶段内的极化增加顺利下小电场,然后突然跳跃AFE-FE相变的领域应用沿着pseudocubic[001],[100],[110],[111]方向,分别。gydF4y2B一个

现在让我们关注能量密度和效率,可获得的gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个曲线从gydF4y2B一个图3gydF4y2B一个。gydF4y2B一个图4 a, BgydF4y2B一个显示结果为不同成分和电场方向,使用最大电场的应用gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}= 2.6 MV /厘米。领域应用的能量密度沿[001]方向提供最大的价值大小。相比之下,最小的能量密度gydF4y2B一个图4一gydF4y2B一个对应字段应用沿[111]方向。gydF4y2B一个图4 bgydF4y2B一个进一步表明,最高效率对应的电场沿[110]方向的应用。gydF4y2B一个

三种成分(gydF4y2B一个xgydF4y2B一个= 0.5,0.7,和1.0)被认为是电场应用沿[001]方向,和一个组成gydF4y2B一个xgydF4y2B一个= 0.5已被选为字段沿[110]方向BNFO固体的解决方案。能量存储相关的结果所示gydF4y2B一个图5gydF4y2B一个(注意,内在的细分领域gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}被认为是= 4.37 MV /厘米,据估计基于实证关系(gydF4y2B一个王2006年gydF4y2B一个),考虑到实验BiFiO的带隙gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}(gydF4y2B一个Ihlefeld et al ., 2008gydF4y2B一个)]。更确切地说,有关gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个滞回曲线所示gydF4y2B一个图5一个gydF4y2B一个,而gydF4y2B一个图5 bgydF4y2B一个显示BNFO获得的能量密度gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个磁滞曲线gydF4y2B一个图5一个gydF4y2B一个。其它实验材料的能量密度的比较和小于所示BNFO系统。预测大能量密度(效率)是164年,191年和213年J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}(分别为76%、88%和91%)gydF4y2B一个xgydF4y2B一个= 0.5,0.7,1,分别为电场沿[001]方向的应用。同样,能量密度和效率(161 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}和BNFO 91%)gydF4y2B一个xgydF4y2B一个= 0.5非常大的领域应用沿[110]方向。还要注意BNFO超晶格数值没有发现不同的储能特性与无序BNFO系统相比。这些大能量密度和效率因此表明BNFO系统是有前途的能源存储。gydF4y2B一个

为了理解的能量储存结果gydF4y2B一个图4gydF4y2B一个安全,提出了一种简单和通用模型材料,这给了gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{FgydF4y2B一个}\mathrm{EgydF4y2B一个}}^{\mathrm{0gydF4y2B一个}}$ 菲的极化阶段沿磁场方向的外推到零,然后呢gydF4y2B一个 ${\mathrm{\chi gydF4y2B一个}}_{\mathrm{egydF4y2B一个}}$ 是铁和AFE的电介质极化率阶段。gydF4y2B一个

图2 bgydF4y2B一个显示的关键领域gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{CgydF4y2B一个}和菲极化可以表示的参数描述的有关能源格局AFE系统,可以获得gydF4y2B一个

的能量差gydF4y2B一个 ${\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{FgydF4y2B一个}\mathrm{EgydF4y2B一个}}^{\mathrm{0gydF4y2B一个}}-gydF4y2B一个{\mathrm{UgydF4y2B一个}}_{\mathrm{一个gydF4y2B一个}\mathrm{FgydF4y2B一个}\mathrm{EgydF4y2B一个}}^{\mathrm{0gydF4y2B一个}}$ 定义了AFE的相对稳定和铁阶段,上标对应的地方gydF4y2B一个EgydF4y2B一个= 0。我们也有gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个 ${\mathrm{\delta gydF4y2B一个}}^{\mathrm{0gydF4y2B一个}}$ ,gydF4y2B一个 ${\mathrm{\delta gydF4y2B一个}}_{{\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{dgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{wgydF4y2B一个}\mathrm{ngydF4y2B一个}}}$ ,gydF4y2B一个 ${\mathrm{\delta gydF4y2B一个}}_{{\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{CgydF4y2B一个}}}$ 零场FE-to-AFE障碍,gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{dgydF4y2B一个}\mathrm{ogydF4y2B一个}\mathrm{wgydF4y2B一个}\mathrm{ngydF4y2B一个}}$ ,gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{CgydF4y2B一个}}$ ,分别。因此,结合gydF4y2B一个方程式4gydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个8gydF4y2B一个导致gydF4y2B一个

有趣的是,能量密度和效率有效哈密顿MC模拟得到的数据和所示gydF4y2B一个图4 a, BgydF4y2B一个安装好gydF4y2B一个Eq。9gydF4y2B一个和gydF4y2B一个情商。gydF4y2B一个分别(所示的相关参数gydF4y2B一个图4汉英gydF4y2B一个)。这些良好的适合gydF4y2B一个图4 a, BgydF4y2B一个证明上述简单模型的有效性,因此可以用来理解和分析能源安全存储属性的其他材料。gydF4y2B一个

3.3能源储存张弛振荡器铁电体gydF4y2B一个

张弛振荡器铁电体也吸引了特别关注,因为他们的高能量密度和效率,这是非常有前途的能源存储应用程序。尽管最高的可恢复的能量密度达到了Ba (Zr型gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}张弛振荡器铁薄膜的持续高企的电场3.0 MV /厘米(gydF4y2B一个这个et al ., 2017gydF4y2B一个),许多问题仍有待解决。例如,可以first-principles-based有效哈密顿方法繁殖实验发现超高能量密度的无铅张弛振荡器Ba (Zr型gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}系统?会发生什么,如果我们考虑的外延应变能量存储属性呢?特别是,这种超高能量密度可以理解一个简单的现象学模型?我们最好的知识,外加电场的方向对能量密度和效率目前还未知的Ba(锆gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}张弛振荡器ferrolectrics,散装和外延的电影。gydF4y2B一个

这部分是回答所有这些问题通过使用在Ba (Zr first-principles-based有效哈密顿方法gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}大部分和外延薄膜(gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个)。2.3节中描述的有效哈密顿。gydF4y2B一个

3.3.1 BZT大部分能量储存gydF4y2B一个

让我们关注gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个曲线在BZT散装。注意,模拟电场大于相应的实验了100倍,这是典型的原子论的有效哈密顿模拟(gydF4y2B一个徐et al ., 2017gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2018gydF4y2B一个)因为结构性缺陷没有考虑在理论。的最大应用领域被认为是3.0 MV /厘米,这对应于实验应用Ba(锆gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}薄膜(gydF4y2B一个这个et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个图6 a - cgydF4y2B一个显示极化曲线和电场在300 K三个不同领域的方向(即电场沿pseudocubic应用[001],[110],[111]方向,分别)BZT散装。理想的能源效率100%的预计由于完整的充电和放电过程的可逆性gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个曲线。gydF4y2B一个

当地的偶极子的配置gydF4y2B一个图6 a - cgydF4y2B一个表明,偶极排列沿电场的应用方向。gydF4y2B一个图6 d-fgydF4y2B一个显示与极化电场(gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个沿着pseudocubic)数据字段的应用[001],[110],[111]方向在室温下,绿色区域代表的能量密度。gydF4y2B一个

能量密度从而可以提取gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个或gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个不同温度下的数据和应用领域的方向。gydF4y2B一个图7gydF4y2B一个表明,电场能量密度随温度线性增加应用沿[001],[110],[111]pseudocubic方向。超高能量密度预测(147年至155年J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}),在Ba (Zr与实验值吻合较好gydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}薄膜(gydF4y2B一个这个et al ., 2017gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个

为了理解这些能量储存结果的起源,一个简单的Landau-type自由能模型是用来描述非线性行为(gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个),而由自由能gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个系数的二次和四次极化条件,分别。在平衡条件,一个人必须有gydF4y2B一个 $\frac{\partial gydF4y2B一个\mathrm{FgydF4y2B一个}}{\partial gydF4y2B一个\mathrm{PgydF4y2B一个}}=gydF4y2B一个\mathrm{0gydF4y2B一个}$ ,因此收益率gydF4y2B一个

数值gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个数据对于所有考虑温度和磁场方向被发现安装的gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个,它允许提取的重要gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数。gydF4y2B一个图8 a - cgydF4y2B一个显示相关gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数作为温度的函数电场沿[001],[110],[111]方向,分别在最大应用电场等于3.0 MV /厘米。的gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数随温度线性增加,gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数仅略线性随温度的三个不同领域的方向。这些gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个系数是参与能量密度的表达式(gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个)gydF4y2B一个

在哪里gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}是最大的最大应用电场的极化gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}。请注意,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}可以获得从MC模拟或吗gydF4y2B一个通过gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个在gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}。gydF4y2B一个图8 dgydF4y2B一个表明这两种方法都提供几乎相同的结果。gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个因此表明,只有gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个,gydF4y2B一个bgydF4y2B一个,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}完全控制能量密度的行为和价值观也告诉我们,能量密度可以分解为两个,而简单来说,即gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{2gydF4y2B一个}}\mathrm{一个gydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{2gydF4y2B一个}}$ 和gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{4gydF4y2B一个}}\mathrm{bgydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{4gydF4y2B一个}}$ 。gydF4y2B一个

图7罪犯gydF4y2B一个显示总和分解能量密度计算gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个以及总能量密度从MC获得数据(最大3.0 MV /厘米)领域。人们可以清楚地看到,任何考虑温度、从MC模拟获得的能量密度比,提供几乎相同的结果gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个。gydF4y2B一个

3.3.2能量储存在(001)BZT薄膜gydF4y2B一个

现在让我们关注能源储存(001)BZT薄膜的性能gydF4y2B一个与gydF4y2B一个不同的外延菌株。gydF4y2B一个图9 a - cgydF4y2B一个显示gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个曲线在室温和零应变沿pseudocubic领域应用[001],[110],[111]方向,分别。三种类型的gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个数据所示gydF4y2B一个图9 cgydF4y2B一个,对应于[110]平面偏振的组件gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{在gydF4y2B一个},[001]出平面偏振的组件gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{出gydF4y2B一个},总极化gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{合计gydF4y2B一个}。此外,gydF4y2B一个图9 d-fgydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个数据在零应变和室温字段应用在三个不同的方向,可以安装了gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个(固体红线)。gydF4y2B一个图10gydF4y2B一个报告的能量密度在300 K和应变的函数gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}= 3.0 MV / cm电场沿[001],[110],[111]方向,分别。注意,[111]gydF4y2B一个_{在gydF4y2B一个}和[111]gydF4y2B一个_{出gydF4y2B一个}符号区分极化的平面和出平面组件领域应用时沿[111]方向。gydF4y2B一个图10gydF4y2B一个显示所有被认为是压力的能量密度仍然大BZT薄膜(基本上大于100 J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个})。gydF4y2B一个

为了理解能量密度导致的起源BZT电影,我们也可以使用gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个和gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个。gydF4y2B一个图10中gydF4y2B一个显示拟合参数gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个,而gydF4y2B一个图10 fgydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}MC模拟和获得gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个在gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}作为应变的函数。的gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数与应变线性增加−3%,+ 3%之间不等,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}线性随应变当字段应用沿[001]方向。相比之下,gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数与应变线性减少gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}线性增加字段时应变沿[110]方向。的gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数和gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}与电场的平面和出平面组件应用沿[111]方向有相同的定性行为对于字段沿[110]和[111]方向,分别。请注意,所有三个领域方向,gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数的gydF4y2B一个图10中gydF4y2B一个基本上是一个不断与压力。gydF4y2B一个

的行为gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个,gydF4y2B一个bgydF4y2B一个,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}让我们去理解和分析结果的能量密度gydF4y2B一个图10gydF4y2B一个。总和分解获得的能量密度gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个所示gydF4y2B一个图11gydF4y2B一个,星星总能量密度的显示MC数据比较。gydF4y2B一个图11gydF4y2B一个显示的第一个任期gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{2gydF4y2B一个}}\mathrm{一个gydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{2gydF4y2B一个}}$ 与应变增加,而第二项gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{4gydF4y2B一个}}\mathrm{bgydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{4gydF4y2B一个}}$ 随应变场时应用沿[001]方向。这个磁场方向的总能量密度随应变的变化gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{2gydF4y2B一个}}\mathrm{一个gydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{2gydF4y2B一个}}$ 是比gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{4gydF4y2B一个}}\mathrm{bgydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{4gydF4y2B一个}}$ 。相比之下,能量密度的行为gydF4y2B一个图11 bgydF4y2B一个定性相反[001]情况应用领域时沿[110]方向。gydF4y2B一个图11 c, DgydF4y2B一个表明,能量密度与极化的平面和出平面组件领域应用沿[111]方向非常类似于现场应用的情况下,[110]和[001],分别。这是因为增加从压缩应变拉伸大力剥夺极化状态有一个平面外组件支持的形成一个平面偏振沿[110]。gydF4y2B一个

3.4能量储存在外延/ ScN超晶格gydF4y2B一个

为了提高储能性能,及时和重要的是不知道有一些多功能材料等待被发现/显示1)超高能量储存密度;2)优化能源效率100%;和3)在电场下巨大的应变水平。注意,100%的能源效率自动意味着从顺电位/ AFE过渡到铁州是完全连续和可逆的。能量密度和效率最大化,一个人可以,例如gydF4y2B一个,gydF4y2B一个想象一个非线性介电材料展览大极化下可行的高电场时最初在零场极性的阶段,和充电和放电过程是完全可逆的。的III-V是从汤姆斯系统由混合和视交叉上核形成gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}ScgydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}N坚实的解决方案或AlN / ScN超晶格是有吸引力的,因为这些系统可以有非常大的极化(在1.0 C / mgydF4y2B一个^{2gydF4y2B一个})(gydF4y2B一个江et al ., 2019 bgydF4y2B一个;gydF4y2B一个Fichtner et al ., 2019gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Noor-A-Alam et al ., 2019gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Yasuoka et al ., 2020gydF4y2B一个;gydF4y2B一个Yazawa et al ., 2021gydF4y2B一个),一个铁阶段积极接近非极性相(基态可能调整的物理处理)(gydF4y2B一个江et al ., 2019 bgydF4y2B一个),这是非常有前途的能源储存性能。Ref的目的(gydF4y2B一个江et al ., 2021 agydF4y2B一个)是证明超高能量储存性能可以达到1×1 AlN / ScN超晶格,通过采用基于计算(2.4节中描述的方法)。gydF4y2B一个

现在让我们关注的一些物理性质1×1 / ScN不同外延压力下超晶格。先前的研究预测的存在不同的应变区域1×1 AlN / ScN超晶格(gydF4y2B一个江et al ., 2019 bgydF4y2B一个),包括一个wurtzite-derived结构(极地gydF4y2B一个PgydF4y2B一个3gydF4y2B一个米gydF4y2B一个1用偏振沿空间群gydF4y2B一个cgydF4y2B一个设在)和hexagonal-derived阶段(顺电位gydF4y2B一个 $\mathrm{PgydF4y2B一个}\stackrel{¯gydF4y2B一个}{\mathrm{6gydF4y2B一个}}\mathrm{米gydF4y2B一个}\mathrm{2gydF4y2B一个}$ 空间群)。他们是相互关联的一个连续变化的内部参数(gydF4y2B一个ugydF4y2B一个)和轴向比率(gydF4y2B一个cgydF4y2B一个/gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个)(gydF4y2B一个莱文et al ., 2010gydF4y2B一个)。gydF4y2B一个图12gydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个曲线为不同的压缩压力小于−1%,所有为基态(见wurtzite-derived结构gydF4y2B一个图13 cgydF4y2B一个这样的结构)。类似的信息显示gydF4y2B一个图13gydF4y2B一个但对于压缩压力和拉伸压力大于−0.5%,这导致hexagonal-derived基态(见gydF4y2B一个图13 bgydF4y2B一个等阶段)。电场的值被认为是理论的除以三,,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个循环1×1的AlN−3%应变下/ ScN系统变得非常类似于相对应的实验之一gydF4y2B一个_{0.57gydF4y2B一个}ScgydF4y2B一个_{0.43gydF4y2B一个}N薄膜(gydF4y2B一个Fichtner et al ., 2019gydF4y2B一个)——在gydF4y2B一个图12 bgydF4y2B一个。请注意,gydF4y2B一个abgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个在开头gydF4y2B一个电场,通常比实验同行(gydF4y2B一个陆et al ., 2019gydF4y2B一个;gydF4y2B一个陈et al ., 2019gydF4y2B一个;gydF4y2B一个江et al ., 2020gydF4y2B一个)。还要注意零电场下的偏振计算1×1 AlN / ScN超晶格经历−3%的压缩应变的测量中gydF4y2B一个_{0.57gydF4y2B一个}ScgydF4y2B一个_{0.43gydF4y2B一个}N系统被发现(见非常接近对方gydF4y2B一个图12gydF4y2B一个),这也解释了为什么我们决定确定的重正化因子理论领域进行比较gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个这两个化合物的循环。关于(重整)字段的大小被认为是在这里,这是第一个值得指出最近的一个实验报告一个可行的电场高达∼5 MV /厘米gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}ScgydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}N电影(gydF4y2B一个Fichtner et al ., 2019gydF4y2B一个)。此外,人们还可以估计这种系统的内在的细分领域gydF4y2B一个通过gydF4y2B一个通用表达式(gydF4y2B一个王2006年gydF4y2B一个),这是gydF4y2B一个 ${\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{BgydF4y2B一个}\mathrm{我gydF4y2B一个}}=gydF4y2B一个\mathrm{1.36gydF4y2B一个}\times gydF4y2B一个{\mathrm{10gydF4y2B一个}}^{\mathrm{9gydF4y2B一个}}{(gydF4y2B一个\frac{{\mathrm{EgydF4y2B一个}}_{\mathrm{ggydF4y2B一个}}}{\mathrm{4.0gydF4y2B一个}})gydF4y2B一个}^{\mathrm{\alpha gydF4y2B一个}}$ (V / m)gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{ggydF4y2B一个}是带隙,gydF4y2B一个 $\mathrm{\alpha gydF4y2B一个}=gydF4y2B一个\mathrm{1gydF4y2B一个}$ 绝缘体,gydF4y2B一个 $\mathrm{\alpha gydF4y2B一个}=gydF4y2B一个\mathrm{3gydF4y2B一个}$ 为半导体。在这样的表达式,理论修正带隙3.1∼电动汽车被认为是1×1 AlN /视交叉上核基态超晶格(gydF4y2B一个江et al ., 2019 bgydF4y2B一个)。一种内在的击穿电场,gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{打破gydF4y2B一个}获得6.3 MV /厘米,这是应用电场的最大价值,将在下面被认为是。gydF4y2B一个

有些特性是非凡的gydF4y2B一个图12 bgydF4y2B一个和gydF4y2B一个图13gydF4y2B一个。首先,gydF4y2B一个PgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个EgydF4y2B一个循环的gydF4y2B一个图12 bgydF4y2B一个是典型的铁电体与一阶转换(两个wurtzite-derived结构)的一些值极化改变最初的应用相反的电场下的迹象,但这种转换的关键字段的大小非常强烈依赖于应变。例如,这些关键字段的大小是5.8 MV /厘米gydF4y2B一个与gydF4y2B一个0.2 MV / cm和−−5%和1%的菌株,分别。如此强烈的依赖这些字段也被观察到但对Sc组成gydF4y2B一个_{1−gydF4y2B一个xgydF4y2B一个}ScgydF4y2B一个_{xgydF4y2B一个}N坚实的解决方案(gydF4y2B一个Fichtner et al ., 2019gydF4y2B一个)。因此,不同成分在这些固体的解决方案或改变一个固定合金的应变超晶格应该产生相似的物理和结果。其次,引人注目的是,gydF4y2B一个图13gydF4y2B一个揭示了一个非线性行为的小领域(从顺电位极化gydF4y2B一个 $\mathrm{PgydF4y2B一个}\stackrel{¯gydF4y2B一个}{\mathrm{6gydF4y2B一个}}\mathrm{米gydF4y2B一个}\mathrm{2gydF4y2B一个}$ hexagonal-derived阶段在零场),顺电位hexagonal-like结构之间的过渡到一个铁wurtzite-type相位连续、完全可逆的增加和减少电场。注意,这种类型的连续和可逆转变张弛振荡器中提到铁电体(gydF4y2B一个江et al ., 2022gydF4y2B一个)。正如我们将要看到的,这样后者功能确实是有前途的应用在电子和电力系统。此外,较大的应变会消弱极化非线性在小字段和结果在一个较小的出平面偏振字段(gydF4y2B一个图13gydF4y2B一个),这些行为会影响能量储存密度(我们也在下面讨论)。gydF4y2B一个

现在让我们关注能源存储属性1×1 AlN / ScN超晶格错配压力改变从−0.5% + 1%。gydF4y2B一个图13gydF4y2B一个表明,能源效率是100%,因为充电和放电过程是完全可逆的。关于计算能量密度,gydF4y2B一个图13 dgydF4y2B一个报告作为外延应变的函数−0.5%,+ 1%之间不等,电场的两个不同的值,即gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}= 5 MV / cm,实验实现(gydF4y2B一个Fichtner et al ., 2019gydF4y2B一个),gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{打破gydF4y2B一个}= 6.3 MV /厘米被估计为内在细分领域。能量密度可以达到非常大的值,也就是说,它从127年到135年J /厘米不等gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}从187年到200年J /厘米gydF4y2B一个^{3gydF4y2B一个}当使用5和6.3 MV / cm的最大应用领域,分别。所有这些大能量密度的理想效率100%因此表明1×1 AlN / ScN超晶格大功率储能应用程序非常有前途。gydF4y2B一个

,理解不了这些能量储存的结果gydF4y2B一个图13 dgydF4y2B一个,我们也可以使用gydF4y2B一个方程式11gydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个13gydF4y2B一个描述行为最初非极性1×1 / ScN超晶格。gydF4y2B一个图14gydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个沿着pseudocubic电场数据应用[001]方向应变0.25%。黄色区域表示的能量密度。的gydF4y2B一个EgydF4y2B一个- - - - - -gydF4y2B一个PgydF4y2B一个数据可以安装了gydF4y2B一个Eq。12gydF4y2B一个所有的菌株从−0.5 + 1%。gydF4y2B一个

图14 bgydF4y2B一个显示了gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个和gydF4y2B一个bgydF4y2B一个拟合参数与应变领域固有的细分领域gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{打破gydF4y2B一个}= 6.3 MV /厘米。值得注意的是,gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数线性增加的压力从−0.5 + 1%。相比之下,gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数与应变线性减少。注意的变化gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个更大比的变化百分比gydF4y2B一个bgydF4y2B一个。gydF4y2B一个图14 cgydF4y2B一个显示了最大极化gydF4y2B一个PgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}作为应变的函数获得DFT计算和朗道模型gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}= 6.3 MV /厘米。所有菌株,DFT和朗道模型提供了几乎相同的结果。为了理解的结果gydF4y2B一个图13 dgydF4y2B一个和gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个用于获取能量密度gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}= 6.3 MV /厘米−0.5和+ 1%之间不等。gydF4y2B一个图14 dgydF4y2B一个表明,朗道模型和DFT-obtained能量密度相同的行为定性,甚至定量方法与应变,暗示朗道模型是可信的。gydF4y2B一个

再一次,gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个表明,能量密度可以分解为两个方面。第一项依赖于合适的产品gydF4y2B一个一个gydF4y2B一个参数和gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{2gydF4y2B一个}}$ ,而第二项取决于之间的产品gydF4y2B一个bgydF4y2B一个参数和gydF4y2B一个 ${\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{4gydF4y2B一个}}$ 。gydF4y2B一个图15、BgydF4y2B一个显示总和分解能量密度gydF4y2B一个与gydF4y2B一个压力来自gydF4y2B一个Eq。13gydF4y2B一个对两种不同最大的领域gydF4y2B一个EgydF4y2B一个_{马克斯gydF4y2B一个}分别为= 5.0和6.3 MV /厘米。gydF4y2B一个图15gydF4y2B一个显示,兰多模型预测总能量密度展品最多在0和0.25%不合群应变时最大的应用领域是5.0和6.3 MV /厘米,分别。这样的数值结果非常同意的DFT-obtained结果gydF4y2B一个图13 dgydF4y2B一个。的应变依赖性gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{2gydF4y2B一个}}\mathrm{一个gydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{2gydF4y2B一个}}$ 和gydF4y2B一个 $\frac{\mathrm{1gydF4y2B一个}}{\mathrm{4gydF4y2B一个}}\mathrm{bgydF4y2B一个}{\mathrm{PgydF4y2B一个}}_{\mathrm{马克斯gydF4y2B一个}}^{\mathrm{4gydF4y2B一个}}$ 最终产生一个总能量密度的最大值发生在不同的特定应变为每个考虑最大电场。gydF4y2B一个

4总结和观点gydF4y2B一个

本文总结并讨论了铁电体的能量存储属性,无铅antiferroelectrics,张弛振荡器铁电体,和外延AlN / ScN超晶格使用直接采用和first-principles-based有效哈密顿体系。超高能量密度和效率预计在1)稀土BiFeO代替gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}AFE化合物;2)散货和无铅Ba (Zr制作的电影gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}张弛振荡器铁电体;和3)外延/ ScN超晶格与最初的极性状态。注意,一个理想的Ba (Zr预测效率是100%gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}“透明国际”gydF4y2B一个_{0.5gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}张弛振荡器铁电体和外延AlN / ScN超晶格由于磁场诱导的二阶特征向一菲过渡状态。安全为研究材料,提出了一种简单的现象学模型来描述能量密度和效率,这应该是有用的在寻找其他在其他antiferroelectrics高储能性能。另一个简单的朗道模型被开发来分析和理解中的能量储存结果BZT张弛振荡器铁电体和外延AlN / ScN超晶格,再现了很好的数值结果。提出了朗道模型也可以方便地用于其他张弛振荡器铁电体和非线性电介质,提供洞察力,有一个权衡最大化能量密度:系统应该既不能太近也不能太远相变的铁。gydF4y2B一个

还要注意一个最近使用高通量second-principles计算(gydF4y2B一个Aramberri et al ., 2020gydF4y2B一个)表示,FE /顺电位超晶格可以有前途的能源存储。其他系统也可以调查first-principles-based有效哈密顿方法或其他gydF4y2B一个从头开始gydF4y2B一个对能源存储技术,在不久的将来。例子包括典型的张弛振荡器铁电体Pb(毫克gydF4y2B一个_{1/3gydF4y2B一个}注gydF4y2B一个_{2/3gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}和Pb(毫克gydF4y2B一个_{1/3gydF4y2B一个}注gydF4y2B一个_{2/3gydF4y2B一个}阿)gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}-PbTiOgydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个},(Bi, R) FeO说gydF4y2B一个_{3gydF4y2B一个}antiferroelectrics R是钕稀土种类不同。我们因此希望本文有助于科学界和深化能源领域的存储。gydF4y2B一个

作者的贡献gydF4y2B一个

ZJ写的原稿。磅监督这项研究。BX、SP、冀、HX和磅修订后的手稿。所有作者贡献的解释结果。gydF4y2B一个

资金gydF4y2B一个

这项工作是由中国国家自然科学基金(批准号11804138),山东省自然科学基金(批准号ZR2019QA008)和“年轻人才支持计划”的西安交通大学(批准号WL6J004)。BX承认金融支持从中国国家自然科学基金批准号12074277下,江苏省自然科学基金(BK20201404),从东吴大学创业基金,支持优先级学术程序开发(PAPD)江苏高等教育机构。霁承认卢森堡国家研究基金的资金通过核心项目(批准号FNR / C18 /女士/ 12705883 REFOX,霁)。HX支持由中国国家自然科学基金(拨款11825403和11825403号)。SP和磅承认支持下的海军研究办公室批准号n00014 - 21 - 1 - 2086。磅也承认Vannevar Bush学院奖学金批准号 N00014-20-1-2834 from the Department of Defense and the ARO Grant No. W911NF-21-1-0113.

的利益冲突gydF4y2B一个

作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。gydF4y2B一个

出版商的注意gydF4y2B一个

本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。gydF4y2B一个

引用gydF4y2B一个