脉冲调制的影响紫外发光二极管的不同波长的光催化降解大气甲苯和没有
克莱门斯Ehm
迪特马尔斯蒂芬- 土木工程系、建筑材料和建筑化学、科技大学柏林,柏林,德国
荧光管,连续的UVA辐射来源,越来越多地取代紫外线发光二极管(led紫外线或UVEDs),它发出一个几乎离散谱(5 nm带宽)。这就产生了两个问题和机会从光催化的观点。在这篇文章中,我们报告的影响紫外线辐射对工业生产的TiO的性能2光催化涂料通过测量氮氧化物(NO)和甲苯的降解(C6H5CH3)从大气测试实验室测试设置。四种商用紫外线的影响(365 nm、385 nm、395 nm和415 nm)在常用的光催化剂的性能进行了比较。在随后的调查中,我们从连续脉冲调制使操作和调查其影响光催化活性的组装。我们可以显示UVEDs合适替代荧光灯在精心挑选的吸收光谱光催化剂使用。此外,脉冲宽度和脉冲频率调制的LED电流显示非线性相关性产生的光催化活性。活动依然出乎意料地高短脉冲宽度和低频率。通过调整控制UVEDs因此,能量可以被保存在操作过程中不降低催化活性。
1介绍
论文的半导体材料,电磁辐射转换成化学可用的能源。在锐钛矿二氧化钛(TiO的情况下2)使用本文UVA光子高于3.2电动汽车的能量产生电子空穴对,导致化学氧化或还原反应级联(朱和王出版社,2017年)。被广泛研究应用程序提供的化学能量这一效应是空气污染物的降解的有机和无机自然界(Venkata Laxma Reddy et al ., 2011)。作为降解实验,测试气体甲苯(C6H5CH3)和(2)氧化氮(NO)在本文的考虑决定。甲苯和没有都是常见的空气污染物,会有生物的起源,但主要是由人为源排放有关的水平(拉斯穆森哈利勒,1983;田et al ., 2020)。
在户外,太阳辐射的UVA分数供应足够的光子TiO的吸收光谱2将光催化反应(公园et al ., 2022)。在室内或专门在光催化反应器,人为源UVA光子是必要的(Zaleska et al ., 2010)。很长一段时间,日光灯被用来供应所需的UVA照射(德意志毛皮Normung研究所,2018年)。由于法律法规对汞灯在欧盟和其他国家和稳定价格下降与波长紫外发光二极管(UVEDs) UVA范围,荧光灯管排放越来越多的来自欧洲市场消失,取而代之的是发光二极管(办公室p . VERORDNUNG 2008)。随着荧光管将很快不再可用,必须切换到紫外线照射光催化项目来源(全球et al ., 2014;米塔尔et al ., 2019;罗et al ., 2020)。
其他研究已经表明,这两个发射器类型可以实现一个同样强大的光催化效应而发射光子的数量(Tokode et al ., 2015)。电气设备操作UVEDs和荧光灯的根本不同。荧光灯主要是交流电源电压驱动和一个电感线圈;UVEDs使用一个电子控制直流电(郭et al ., 2016)。当前电子控制紫外线也可以用来减少辐射输出脉冲宽度调制(PWM) (太阳et al ., 2012)。PWM使用突然之间切换使用状态(光子发射)和断开状态(没有光子发射)的领导,而脉冲宽度描述一个PWM时间开态之间的分裂和断开状态。与脉冲宽度调光脉冲宽度和频率可以不同。后者可以多种多样,同时保持在50/50开/关脉冲宽度不变,称为脉冲频率调制(PFM)。一个模范插图的PWM和PFM调制电流中可以找到图1。从化学的角度来看,问题是影响的周期PWM和PFM对频率光催化效率。可想而知,紫外线光照周期下光催化引发的级联反应表现出理想的流动率。这可以节约能源,并提供一个简单的方法来优化过程通过引入PWM和PFM作为调节变量。
图1。Illustraion烤瓷和PWM调制。
而日光灯产生广谱UVA-frequencies形成一个连续的光子流,UVEDs发出窄带宽约为5 nm峰半高宽与光子发射流局限于PWM的开态部分。此外,的发射频率UVEDs可以精确控制在生产过程中。几个UVEDs UVA辐射的频谱市场上是可用的。一个常见的TiO的吸收2光催化剂,如中可以看到图11最多,达到370至300海里;因此,匹配UVEDs必须选择。在本文中,我们测试了四种紫外发射光谱的365 nm、385 nm、395 nm和415 nm UVA区域。
避免阻碍光催化反应在催化剂表面形成的扩散层,透水泡沫材料作为光催化剂支持矩阵,提供一个相当大的减少感应扩散层的宽度的湍流和反应的显著增加表面/体积单位。测试大气流过泡沫材料,辐照从一边。
其他研究已经致力于led的操作有或没有PWM和PFM光催化方法。与我们的研究相比,纯催化剂被认为是(侯和Ku, 2013)。此外,高频调制是特别有趣,因为密集的环境中,如水溶液反应率远高于在大气条件(戴et al ., 2013;Korovin et al ., 2015;Tokode et al ., 2016;Dilissen et al ., 2019;梁et al ., 2019)。
2材料和方法
2.1与TiO泡沫载体2光催化剂涂层
TiO2是一种广泛使用的白色颜料。过去几十年,其光催化性能被认为是不可取的,因为他们会导致油漆的退化矩阵和其他颜色的颜料,限制使用时间和弹性。如今,氧化物降解有机和无机污染物的潜力已经被许多调查研究,寻找合适的载体矩阵和用例。本研究使用亚克力3厘米厚度的泡沫和五孔孔隙密度每英寸(ppi)作为载体材料。应用光催化剂浸渍涂敷的泡沫,然后干燥。涂层用于测量,LR160/3命名,是一种丙烯酸/硅树脂结合KronoClean 7000年保留活性成分。在实验室测试中根据ISO 22197 - 1 (DIN标准委员会Materialprufung, 2018年)和ISO 22197 - 3 (ISO 2019),沉积率高达4.4厘米/秒没有和0.5厘米/对甲苯可以观察到。这是开发和测试实验室测试的高稳定性和高降解率在一个叫做PhRIschluft的项目,由德国联邦经济事务部和气候行动。
长期稳定性测试后风化超过12个月,材料组合显示持续的光催化沉积率高。涂层和裸露的泡沫所示图2。关于涂层的附加信息,请看到项目的最终报告(轻的et al ., 2021)和涂层上的出版物,此刻正在形成。
图2。样本使用泡沫涂层(左)和裸(右)。
2.2测量设备
所示的反应堆图3用于确定光催化活动在这个研究的目的是测试(见透水材料图2)。封装是防止辐射环境进入反应室保持环境影响。设置允许用户控制PWM,烤瓷,甲苯和入口浓度和体积流率。实验参数设置所示表1。
图3。图片的泡沫反应堆附加供应管和电子环境传感器和辐照。
表1。为降解测试参数集。
使用测试系统的原理概述中可以找到图4。合成空气经过活性炭过滤和膜干燥器排除污染的反应室或不良反应。气流分离,通过洗瓶,创建单独的气流干燥和潮湿的空气。使用质量流控制器(MFC),可以组合一个精确的湿度50% rH通过改变的比率都流在重新调制点。甲苯和没有然后设置水平高压油泵或MFC,分别。实现必要的考试氛围,低浓度甲苯是注射通过微升泵作为几乎饱和水溶液(450 mg / L)。气流被迫通过x-y-plane 5 ppi泡沫(100.100.30 mm³)和紫外线辐射是由紫外线和低压汞荧光灯管针对x-y-plane以及(见更多细节的描述辐照设置)。没有在反应室出口水平不断监测由发光检测器(HORIBA APNA 370),甲苯浓度测定在间隔,将在30分钟连续抽样thermodesorption气相色谱(Synspec GC955)。
图4。实验装置对甲苯和没有退化测量。
紫外线面板设计的统一(±5%)辐照样品表面的反应堆。所有四个紫外线类型选择和安排维护一个辐照强度的10 - 12 W / m2为每一个波长(见图5)。因此,反应处于过剩状态有关光子仍然类似于实验室检测与ISO 22197 - 1 (DIN标准委员会Materialprufung, 2018年)。UVEDs连接串行组6相同类型的二极管。每一个系列是由控制电路所示图6,由一个开关(晶体管+电阻连接到“PWM”)和一个AL5890领导的司机。司机稳定当前来确保持续辐射强度对反应室。”中的“PWM输入频率发生器的实现与PWM和PFM矩形测量频率模式。否则,是连接到+ 5 V的输入。与荧光灯进行比较测量,紫外线董事会从反应堆,和传统的UVA-radiator提到的ISO 22197 - 1 (DIN标准委员会Materialprufung, 2018年)(铝住房2飞利浦Cleo 18 W日光灯)在达到相应的辐射条件10 W / m2表面的泡沫材料。
图5。的紫外线面板与发射器的位置的示意图。
图6。电路UVEDs的操作。
验证PWM和PFM控制功能,所示的测试设置图7建成。独立测量辐射产生的紫外线面板,一个光电二极管(SG-Lux SG01M-D18)被放置在紫外线的辐射场。二极管是连接到一个示波器测量诱导光伏电压。这一电压代表了紫外线辐射输出,可以测量的时间分辨率0.01µs。
图7。测量设置验证PWM和PFM控制电子的功能。
两组图所示图8低频(0.4赫兹)和高频(22千赫)测试。切换的PWM输入电压UVEDs叫励磁电压,而二极管输出电压被命名为响应电压。图表显示,在所有提到的测试中使用的频率的范围,一个独特的每个激励脉冲光脉冲的产生。响应脉冲22 kHz的频率是最高的频率可用的设置。由于响应函数在更高频率由单纯的上升和下降的边缘,一个已定义的开关时间紫外线董事会已无法保障。行为可能是由于使用的光电二极管电容,因此紫外线董事会最有可能充分运行在更高的频率。然而,这不能被证实。
图8。激励和响应电压PWM验证电路的缓慢(0.4赫兹)左边的激发和快速励磁(22千赫)在右边。
2.3测量程序
2.3.1比较荧光灯和紫外二极管发射器的性能
在这一系列的测试中,降解常数参数下进行了测量,所述表1,除了辐射源。UVEDs和荧光灯不断被激活,如之前所述。此外,所有紫外线源的排放曲线是由分光镜的frequency-depending吸收并与测试泡沫。
2.3.2的脉冲宽度调制(PWM)
在本系列测试,参数表1使用和保持不变。辐射是由365海里UVEDs,脉冲宽度的变化和持续的PWM频率。LED驱动电流与励磁机调制频率10 kHz,而脉冲宽度从0%变化(紫外线永久关闭)到100%(紫外线永久)。
2.3.3的脉冲频率调制(PFM)
在本系列测试,参数表1使用和保持不变。产生的辐射365海里UVEDs,固定脉冲宽度的50%和脉冲频率的变化。LED驱动电流与励磁机信号调制脉冲宽度为50%,对应于一个比较恒定的照明的5 W / m2。脉冲频率10 mHz, 10 kHz之间是不同的。
3的结果
3.1比较荧光灯和紫外发光二极管的性能
的图图9,10散点图展示的沉积率荧光光催化反应器系统(fl.tube)和四个紫外线UVA管类型。所有沉积速率测定从7个独立测量每个甲苯和紫外线来源,分别。没有沉积率明显高于甲苯。沉积速率为365 nm紫外线与污染物的液体管。液体的平均值为紫外线灯和365 (表2)是相对高的,而液体管显示提高甲苯散射测量。UVEDs与波长385 nm、395 nm和415 nm)生成大大减少光催化活性。
图9。甲苯降解的沉积率与不同的UVA发射器和一个荧光灯管。辐射强度保持在10 W / m2为每个发射器类型。UVEDs以及荧光管,与连续运行电流。
图10。沉积率没有退化不同UVEDs和荧光灯管。辐射强度保持在10 W / m2为每个发射器类型。UVEDs以及荧光管,与连续运行电流。
表2。平均值的降解甲苯和没有。
光催化沉积率与吸光度光谱的光催化材料。已经提到了这所示的结果图11,测量吸光度泡沫载体上的光催化剂的概述和覆盖所有五个发射器的发射光谱测量类型。波长吸光度变得很小(< 0.8)> 400 nm波长和最大(> 2.0)< 375海里。当385年紫外发射光谱领域的更高的吸光度,uv 365年才完全的最大吸光度和,因此,最适合应用程序。
图11。使用的相对发射波长与四UVEDs和其光谱的荧光管TiO的吸光度2涂层应用于泡沫载体。
3.2脉冲宽度的变化(PWM)
开始的PWM 0%,污染物的沉积速率(0)观察。沉积速率增加而增加PWM频宽比,直到后者达到37%,高原达成的,持续的PWM 100%。符合测量在4.1,0.16厘米/秒的最大沉积速率得到甲苯和2.15厘米/秒。脉冲宽度变化的结果所示图12。
图12。的脉冲宽度和甲苯的降解产生的沉积速率和没有。脉冲宽度100%,10 W / m2365海里辐照决心在催化剂表面。
3.3脉冲频率的变化(PFM)
脉冲频率的变化进行从高频率和较低的不断下降。以一个恒定脉冲宽度的50%,10千赫至10 mHz的频率改变。甲苯的沉积速率和周围没有保持不变,直到一个阈值1 Hz。显著下降(> 5%)观察沉积速率没有为≤0.8赫兹和甲苯为≤0.3赫兹。符合4.1和4.2的测量,最大沉积速率为0.16厘米/秒获得甲苯和2.15厘米/秒。脉冲宽度变化的结果所示图13。
图13。沉积率的降解甲苯和调制频率的函数。
4讨论
从4.1章的测试结果,不同的辐照来源比较,表现出理解的结果。预期的紫外线的波长依赖光催化系统显示的活动。UVEDs的发射光谱是最关键的参数作为发射频带很窄的荧光灯相比类型。然而,光催化活性检测紫外线类型调查,即使是明显低于最有效波长365 nm。在以前的研究中,结果表明,多种因素作用于光催化剂的活性系统,分别是很难发现。然而,某个依赖之间的光催化活性和可以建立一种物质的光吸收特性(Calza et al ., 2018)。应该注意的是,这个刊物的混合系统的测量,而不是纯粹的催化剂。因此,吸收和吸收所有基质材料的价值,而不是纯粹的催化剂,所以吸收光子转换成热量更大程度上比光催化剂成为激发态而纯粹的催化剂。比较不同UVEDs的发射波段的吸收曲线催化剂系统可以因此给第一,近似的活动的预期。然而,这不能取代一个合适的测量光催化活动,但可以从一批最好的清除UVEDs考虑不合适,决定允许限制后续更为复杂的活动。如果材料的吸附曲线重叠与几个紫外线发射乐队,组合不同的紫外线类型可以被考虑。
此外,我们可以表明,增加照射时间通过提高PWM比率增加沉积率的线性效应,直到达到饱和。超过这个阈值,进一步增加没有额外的退化。实验证明,这种观察只能确认足够高脉冲调制频率1 Hz以上(甲苯)的职责。10赫兹(不)。这不同于的工作梁et al。(2019)因为他们没有找到一个饱和点改变PWM占空比在水系统。一方面,这种差异可能是由于高扩散率相比,液体在空气中,因此高质量的催化剂表面流动。另一方面,分解的反应速率的表面上形成的活性氧在液体环境中可以显著提高。相比之下,其他研究显示,尽管增加未调制的辐照强度(在低强度0-20 W / m2)越来越photoatalytic活动(自己是et al ., 2013;Enesca直接督导下,2020)。这表明这一效应也称连续照射场景和不能达到完全是由PWM调制。
脉冲频率的变化也会影响光催化降解率。沉积速率增加10 mHz频率出人意料地低和remaind基本上恒定后超过一个阈值在测量频率范围内。甲苯,0.3赫兹的阈值,不,观察0.8赫兹的阈值。更低的频率,发现降解率显著下降。几个缓冲效应可能是这种行为的原因。根据反应的反应速率下游的光子捕获,引发自由基或中间体可以使用一段时间作为储层进行反应。傅立叶变换红外光谱研究与高时间分辨率可以提供进一步的见解。甲苯的频率不同的阈值,也没有表明material-specific现象。旁边的一个原因复杂的降解途径可能是不同的两个样本污染物的扩散行为。的扩散常数0.079厘米2/ s(甲苯)和0.21厘米2在空气/ s (NO) 20°C (环境建模的实践社区,2022年0.5毫米),估计扩散的方法在多孔泡沫材料和理想化的假设在催化剂表面污染物分子浓度为零,少300倍甲苯分子扩散到催化剂表面每单位时间和面积比没有分子。这可能是另一种解释饱和度的活动以更低的频率,随着甲苯分子要花很长的时间来补充催化剂表面上的空点经过一段时间的照射光催化分解。这个再充填时间越长,辐照频率越低。
的结果侯和Ku (2013)可以在我们的实验证实。高烤瓷PWM率高,更有效地使用产生的光子。假设PWM的led在阈值最大的光催化降解没有活动,可以实现以下储蓄相比,led恒流驱动:
脉冲宽度的37%,系统的能耗下降63%的连续操作所需的电力,同时保持恒定的光催化降解率。
效率因此增加2.7倍。平均辐射功率的led使用13兆瓦的电力消耗70兆瓦每平方米的光催化表面(10 W / m2/ 0.013 W选择W·0, 07年埃尔),53个W电能是必要的。1年相关(8760 h×53 W) 464千瓦时是减少到172千瓦时。
led的寿命直接关系到他们的操作时间否则相似的环境条件下(主要是有足够的冷却)。发光二极管,在这种情况下,实现平均时间失败10000 h的连续操作。PWM的37%,连续反应器操作可以从13个月延长到3年。
在后续的研究中,应该研究在多大程度上已知的光催化降解率的其他空气污染物分子改变了操作的截止频率。此外,它还应该研究如何减少体积流量通过泡沫载体对截止频率的影响通过形成更大的扩散区和结果是否显著减少反应器的性能。
5的结论
光催化反应器的操作可以通过使用优化紫外发光二极管是一个严峻的竞争者和其他空气净化系统。考虑所有影响变量(使用发光二极管的波长,频率照射的工作周期)对空气净化的有效操作光催化反应器。
选择合适的波长的催化剂体系是至关重要的。如果发射频带窄的激发频率不匹配使用的led的光催化剂的吸收带系统,其效率在最坏的情况下将降至零。
的塑造了辐照可以进一步提高能源效率。在我们的实验中,慢光脉冲(脉冲宽度0.8赫兹,37%)是足够的对于没有和甲苯生产持续高的光催化降解率在一个相同的反应堆setup-compared不断发光的发光二极管。这项研究的结果显示,两个测试物质相同的趋势,随着频率的烤瓷,substance-specific限制,污染物的降解率上升。这个极限后降解率保持不变,降低光子效率充满激情。这种行为也申请增加占空比的PWM实验。
甲苯降解率下降较低的烤瓷频率和较低的责任周期PWM相比。这提示优化的可能性,每个反应堆大力特定污染物也被在一个特定的应用程序。
数据可用性声明
这项研究的原始数据可从作者在合理的请求。
作者的贡献
概念化,DS和CE;方法,CE;软件,CE;验证、DS;形式分析,CE;调查,CE;资源,DS;数据管理,CE;原创作品草稿准备,CE;写作,审查和编辑、DS; visualization, CE; supervision, DS; project administration, DS; funding acquisition, DS. All authors have read and agreed to the published version of the manuscript.
资金
这项研究是由德国联邦经济和技术部(BMWI),格兰特13号xp5072d。我们承认支持由德国研究基金会和开放获取出版基金你柏林。
确认
作者感谢项目合作伙伴提供涂层材料和涂层的泡沫垫。
的利益冲突
作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。
出版商的注意
本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。
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收到:2022年10月17日;接受:2022年11月28日;
发表:2022年12月12日。
编辑:
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