连续多列sorption-enhanced二甲醚合成(SEDMES):动态操作gydF4y2Ba
碧玉van KampengydF4y2Ba
1、2gydF4y2Ba
__gydF4y2Ba*,gydF4y2Ba
约翰OverbeekgydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba
Jurriaan恩惠gydF4y2Ba
1、2gydF4y2Ba*和gydF4y2Ba
Martin van它们AnnalandgydF4y2Ba
2gydF4y2Ba*gydF4y2Ba- 1gydF4y2Ba可持续技术工业过程,TNO能源过渡,佩滕,荷兰gydF4y2Ba
- 2gydF4y2Ba化工过程强化、涂/ e,荷兰埃因霍温gydF4y2Ba
在这工作的连续生产二甲醚(测距装置)sorption-enhanced测距装置合成(SEDMES)技术已经证明第一次多列试验台。连续单次的碳收益率高达95%,高于以前报道,已经实现了。多列实验也表明SEDMES可在较低的温度比先前报道的(220°C)。这允许一个更高的温度升高,使更高的转换可能同时允许更大的反应堆管直径。而预期的多管反应器概念是复杂的和昂贵的,更大的反应堆可能促进经济维持价格。SEDMES反应堆模型不仅描述在循环稳态过程的瞬态行为,还对循环稳态的动态方法是充分捕获。捕捉大利益的动态操作流程灵活性,特别是对于Power-to-X系统。gydF4y2Ba
1介绍gydF4y2Ba
二甲醚(测距装置),最简单的醚和甲醇脱水的形式,是一个宝贵的平台化学和合成燃料。测距装置,气体在环境条件下,可以很容易地和安全地液化,运输和存储。与其他几个醚不形成爆炸性的过氧化物。测距装置的化学和物理性质,以及燃烧特性,使它可以用作燃料在国内应用中替代液化石油气,在压缩点火发动机测距装置(100%),在火花点火引擎液化石油气测距装置(30% / 70%),和发电(gydF4y2BaSemelsberger et al ., 2006gydF4y2Ba;gydF4y2BaArcoumanis et al ., 2008gydF4y2Ba;gydF4y2Ba阿齐兹et al ., 2014gydF4y2Ba)。因此,测距装置将扮演重要的角色在能源过渡,化石化学品和燃料,取而代之的是产品从可再生原料,包括二氧化碳的化学回收(gydF4y2Ba厘Perathoner, 2009gydF4y2Ba)。一般来说,测距装置从合成气生产甲醇的化学中间体。平衡反应参与测距装置合成如下:gydF4y2Ba
甲醇合成:gydF4y2Ba
水煤气转移:gydF4y2Ba
甲醇脱水:gydF4y2Ba
直接测距装置合成(有限公司):gydF4y2Ba
Sorption-enhanced直接测距装置合成(从有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba):gydF4y2Ba
测距装置的间接生产包括中间甲醇的生产,和随后的甲醇脱水(gydF4y2BaBakhtyari Rahimpour, 2018gydF4y2Ba)。不完整的甲醇和测距装置产量需要广泛的部分分离和回收。单步直接测距装置合成过程提供流程步骤的减少和增加整体转换测距装置(gydF4y2BaNg et al ., 1999gydF4y2Ba;gydF4y2BaDadgar et al ., 2016gydF4y2Ba;gydF4y2BaMondal Yadav, 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Ba里尤兹et al ., 2020gydF4y2Ba)。虽然直接测距装置合成工艺优于间接过程在效率方面,分离和回收仍然是必需的。传统的生产方法被认为是缺乏吸引力,因为热管理和平衡的限制,后者尤其是从有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba而不是合成气体(gydF4y2BaDetz et al ., 2018gydF4y2Ba;gydF4y2Ba因兹et al ., 2020gydF4y2Ba)。过程强化提供了明确的机会改进过程性能(gydF4y2BaBakhtyari Rahimpour, 2018gydF4y2Ba)。至于其他实业有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba利用过程,主要的障碍是蒸汽的生产和高效的处理(gydF4y2Ba厘Perathoner, 2009gydF4y2Ba;gydF4y2BaKatelhon et al ., 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2019gydF4y2Ba)。蒸汽分离增强显示的是一个有前途的途径有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba转换;有前景的结果已报告使用膜和吸附剂(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2021 agydF4y2Ba;gydF4y2BaBakhtyari et al ., 2021gydF4y2Ba)。特别是,作为当前工作的重点,sorption-enhanced测距装置合成(SEDMES)是一种新型测距装置的生产过程,基于gydF4y2Ba原位gydF4y2Ba由固体吸附剂(除水gydF4y2BaIliuta et al ., 2011gydF4y2Ba;gydF4y2Ba恩et al ., 2017gydF4y2Ba;gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2018gydF4y2Ba)。以前的研究集中在催化和吸附方面的过程(gydF4y2Ba恩et al ., 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Ba里尤兹et al ., 2020gydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 bgydF4y2Ba)。实验调查的单一列小型sorption-enhanced测距装置的生产,包括模型验证,证明超过80%单程碳选择性与变压再生测距装置使用各种饲料成分,包括相对有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba丰富的饲料。变压再生,而不是强化swing再生温度,时间和精力允许的一个因素4增加生产力。这是接近报道直接测距装置试验工厂生产力有限公司测距装置,将强烈恶化有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba丰富的饲料,并进一步优化仍然是有可能的(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2020 agydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba)。固有的吸附过程,因为所需的再生的吸附剂(通常LTA沸石),sorption-enhanced测距装置合成是一个多列的过程(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba)。传统的单一列反应堆设置以前因此不允许连续测距装置生产的演示和测试。在这部作品中,SEDMES技术验证实验与工业相关的条件下多列试验台。大规模、连续生产的测距装置吸附增强将首次在公开文献。确认改进的变压再生,正如先前所显示的(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2020 agydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba),是寻求。多列实验允许评估系统操作的列作为一个整体,而不是早期作品分别专注于吸附和再生。Sorption-enhancement导致瞬态和动态过程在多个列(gydF4y2BaCarvill et al ., 1996gydF4y2Ba;gydF4y2Ba恩et al ., 2015gydF4y2Ba;gydF4y2BaAbanades et al ., 2017gydF4y2Ba;gydF4y2Ba罗德里格斯et al ., 2017gydF4y2Ba)。相比传统的流程在稳态操作,有一个循环稳态(CSS)。瞬态循环稳态的行为通常是详细调查。然而,过程的灵活性系统原料和操作条件的变化,如Power-to-X (PtX)系统,可能需要动态操作(gydF4y2Ba米格尔et al ., 2017gydF4y2Ba;gydF4y2BaDetz et al ., 2018gydF4y2Ba;gydF4y2Ba因兹et al ., 2020gydF4y2Ba;gydF4y2BaSkorikova et al ., 2020gydF4y2Ba)。因此,多列的动态操作是特别感兴趣的实验。作为一个整体,它是可能的研究首次系统的瞬态行为在两个循环稳定状态之间。gydF4y2Ba
本文试验研究的结果讨论了多列sorption-enhanced测距装置的生产,包括SEDMES反应器模型对数据的解释。注意确认压力再生测距装置连续生产中。此外,详细研究了动态操作,包括操作温度低于SEDMES之前报道。gydF4y2Ba
在下一节中,使用的材料,多列反应堆设置和实验过程和模型解释报告。在结果与讨论部分,显示了连续测距装置生产的实验验证,调查报告低的温度下操作的结果和过程动力学进行了讨论。最后,连续多列sorption-enhanced二甲醚合成的主要结论进行了总结。gydF4y2Ba
2实验gydF4y2Ba
2.1材料gydF4y2Ba
实验验证sorption-enhanced测距装置合成使用均匀的物理混合物进行商用催化剂和吸附剂:铜-锌oxide-alumina (CZA)催化剂,γ-AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3gydF4y2Ba(美国试验> 98%,Riogen新泽西),获得3毫米球,和分子筛类型3,购买1.6毫米小球(UOP分子筛、Obermeier DE)。gydF4y2Ba
在购买γ-Al氮吸附gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3gydF4y2Ba导致Brunauer-Emmett-Teller(打赌)比表面积的192米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba−1gydF4y2Ba平均孔隙直径8.98海里,这是典型的范围内报道为这种类型的材料(gydF4y2Ba恩et al ., 2019gydF4y2Ba)。3 a分子筛类型的孔隙大小太小氮吸附特征,然而,吸附容量(max 25.5 wt %的沸石晶体)和传质速率测量详细(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 bgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba
2.2方法gydF4y2Ba
结合商业获得CZA催化剂,γ-AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3gydF4y2Ba3催化剂和沸石吸附剂用于演示实验的直接测距装置合成有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba用化学计量HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba。实验运行进行了多列高压反应器设置(gydF4y2Ba图1gydF4y2BaL(分歧)允许连续生产36 6列的6米长,1.5”组成的内部直径)的样本,1:4比例(重量的基础上)催化剂(1:1 CZA:γ-AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3gydF4y2Ba吸着剂。催化剂和吸附剂之间的比率选择基于早期的调查(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba),而不是进一步的优化工作。吸附了25条(a)在一个温度范围220°C - 250°C与氩作为示踪剂。惰性是用来保持整体平衡压力稳定,考虑到纯净的摩尔消费反应和吸附的水。再生是通过减压1-3bar (a)和切换到干燥,惰性气体(氮气)清洗步骤。最后,惰性净化气体或反应原料气用于repressurisation。在降压和再增压两列可以物理连接,导致部分再增压减压气体从另一列一列的,称为压力均衡。瞬态气体分析是由安捷伦CP490 micro-GC(与热导检测器(TCD);三个渠道:5 molsieve 20 m, Poraplot PPU 10 m, CP-wax-52CB,所有0.25毫米id, 0.25µm电影;烤箱80°C等温线;载波测量氦的甲烷,有限公司有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba、氮、氩、甲醇和测距装置)和质谱测量氢(m / z = 2),甲烷(m / z = 15),水(m / z = 18),一氧化碳/氮(m / z = 28),甲醇(m / z = 31)、二氧化碳(m / z = 44)和测距装置(m / z = 45)出口气流从反应堆列6。gydF4y2Ba
图1gydF4y2Ba。示意图2互连反应堆列,包括各种饲料和产品流。所示的连接为一个反应堆列是相同的所有六列多列试验台。gydF4y2Ba
2.3数据的解释gydF4y2Ba
为了方便数据的解释,定义了几个关键指标能够量化SEDMES性能。最重要的指标,碳选择性gydF4y2Ba(我)gydF4y2Ba这里使用的定义如下(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba)gydF4y2Ba
摩尔的碳计算选择性;选择性的含碳物种,gydF4y2Bay(我)gydF4y2Ba。例如,对测距装置可以计算为选择性gydF4y2Ba
考虑到公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba饲料碳,碳选择性测距装置也直接测量产品的产量,而碳选择性有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba是一个测量的转换。时间集成(超过一个步骤的时间)流的循环的总收率和选择性(稳态)SEDMES过程的性能。gydF4y2Ba
2.4模型gydF4y2Ba
一维pseudo-homogeneous动态反应堆模型在Matlab开发,验证和确认(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba)。描述的流体流动、传热传质、1 d非均衡微分质量、能量和动量平衡解决。的总质量、动量、组件质量和总体能量平衡了gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba。反应速率方程所示gydF4y2Ba表2gydF4y2Ba。反应动力学已经确定和验证相关的条件下使用催化剂材料的拟合动力学模型中的参数gydF4y2Ba格拉夫et al . (1988)gydF4y2Ba和Berčičet al。(1992)甲醇合成,从有限公司有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba分别和混合物,和甲醇脱水(gydF4y2Ba格拉夫et al ., 1988gydF4y2Ba;gydF4y2BaBerčičLevec, 1992gydF4y2Ba;gydF4y2BaNg et al ., 1999gydF4y2Ba;gydF4y2Ba恩et al ., 2019gydF4y2Ba)。虽然不是派生sorption-enhanced测距装置合成,它已被证明之前的关系提供一个合适的方法来描述动力学sorption-enhanced条件(gydF4y2Ba恩et al ., 2017gydF4y2Ba;gydF4y2Ba里尤兹et al ., 2020gydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba)。这些反应速率参数给出gydF4y2Ba表3gydF4y2Ba。蒸汽LTA沸石吸附剂的吸附等温式确定的高压力和温度的工作条件下SEDMES过程(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 bgydF4y2Ba)。数值,一个反应堆列模拟时间后连续循环中的步骤。获得系统的偏微分方程解决了在Matlab作为一组常微分方程的方法。刚性微分方程的一个方法是使用Matlab内置变步,variable-order解决ode15s在有限差分均匀空间离散化后,用二阶TVD逆风近似,对对流项。提要指定流量和温度在反应器入口,在反应器出口的压力。丹克韦尔兹边界条件用于热量和质量平衡。全部细节的不同方面的模型可以在以前的工作中找到(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba
表1gydF4y2Ba。反应器模型方程。gydF4y2Ba
表2gydF4y2Ba。反应速率方程。gydF4y2Ba
表3gydF4y2Ba。甲醇合成反应速率参数和脱水反应动力学(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba
3结果与讨论gydF4y2Ba
发展的sorption-enhanced测距装置合成过程,首次SEDMES技术是多列试验台验证工业相关的条件下,允许连续测距装置生产。以前开发的模型是用于数据解释。最后,知识可以从多列实验和改进建议的途径提高碳生产率和选择性。gydF4y2Ba
3.1连续生产gydF4y2Ba
SEDMES技术多列的示范试验装置允许连续生产的测距装置吸附增强,首次在公开文献。gydF4y2Ba图2gydF4y2Ba显示了连续浓度配置文件(平衡不改变的HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba),收集产品在活性吸附步骤转移到随后的反应堆列。在gydF4y2Ba图3gydF4y2Ba相应的连续测距装置出口流量显示多列试验台相比,不连续的单一列操作。只有出口浓度的反应堆列6不断监视,这些浓度外推到其他反应堆列显示非常相似的行为相同的步骤的完整周期。在这些实验中用于repressurisation氮净化气体,因此最初氮的排出。冲洗后,代表突破的sorption-enhanced测距装置合成是明显的gydF4y2Ba图2gydF4y2Ba。蒸汽突破之前,测距装置和不改变的公司的主要产品。后蒸汽突破测距装置的浓度下降,伴随着公司的突破gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和甲醇表明吸附剂饱和。尽管转换仍远高于常规转换水平(最多1.9%的测距装置),由热力学,测距装置浓度下降相对迅速。显然,这里使用的清洗时间(35分钟),这是比吸附时间短(45分钟),不完全再生系统,因此导致较快蒸汽突破。通过提高再生,延长压力摆动清洗时间,理论最大的完整转换有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba测距装置是接近的。碳对测距装置是观察收益率高达95%,高于以前报道的实验工作公司的直接转换gydF4y2Ba2gydF4y2Ba测距装置(gydF4y2Ba图4gydF4y2Ba)。然而,这里的古典效率之间的权衡,影响再生的程度,和选择性发生(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba),(gydF4y2BaKatelhon et al ., 2019gydF4y2Ba)。因此,这项工作执行的其他实验碳产量65% - -90%。典型的生产力是0.17公斤的hgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
图2gydF4y2Ba。实验数据在250°C和25条(a)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba饲料化学氢、氩示踪剂(24.5%股份有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,73.6% HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba93年,1.9%的基于“增大化现实”技术,GHSV hgydF4y2Ba1gydF4y2Ba),测量反应堆列6(点)。反应堆列1 - 5的数据列6外推(复制,开放点),为了解释合奏的列的性能。gydF4y2Ba
图3gydF4y2Ba。后连续测距装置出口流(NgydF4y2Ba2gydF4y2Ba多列系统冲洗)和一个列,规范化对进口碳流(碳产量)。gydF4y2Ba
图4gydF4y2Ba。比较实验有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba转换和测距装置产量为吸附增强反应堆(SER;绿色)和膜反应器(先生;传统的反应堆(深蓝色)结果TR;浅蓝色),在公开文献报道。改编自(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2021 agydF4y2Ba)。gydF4y2Ba
3.2低温操作gydF4y2Ba
Sorption-enhanced测距装置合成最初在275°C (gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2019gydF4y2Ba;gydF4y2Ba里尤兹et al ., 2020gydF4y2Ba)降至250°C的改进性能,提供两个催化剂活性和再生是充分的(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2020 agydF4y2Ba;gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 cgydF4y2Ba)。还一个初始模型研究表明温度约250°C的最佳SEDMES (gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2020 bgydF4y2Ba)。测距装置的直接合成就是热动力青睐在较低的温度。然而,催化剂活性需要温度约250°C。sorption-enhanced合成,温度也会影响吸附能力。吸附剂材料的研究表明,在较低温度下吸附容量受益于操作(gydF4y2Bavan Kampen et al ., 2021 bgydF4y2Ba)。尽管swing再生压力,操作温度必须平衡良好的吸附和解吸特性,最大化循环工作能力。gydF4y2Ba
所示gydF4y2Ba图5gydF4y2Ba,多列测试演示了SEDMES在温度低至220°C具有非常相似的性能原始温度较高的操作。如前所述,一个初始氮平(灰色线)后,代表SEDMES突破概要文件可以看到。蒸汽突破之前,测距装置和不改变的公司的主要产品。后蒸汽突破测距装置的浓度下降,伴随着增加有限gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和甲醇表明增加吸附剂饱和。这个温度220°C是偏低的,特别是对于氧化铝催化剂甲醇脱水。然而,它已被观察到,周期性再生催化剂活动能有积极的效果,甚至可以恢复丢失的活动(gydF4y2Ba范Kampen et al ., 2018gydF4y2Ba;gydF4y2Ba恩et al ., 2019gydF4y2Ba)。这个结果看起来非常有前途的热管理系统。甲醇合成和直接测距装置合成都是放热反应,限制了甲醇催化剂的水热转换和去活化烧结,因此需要一个冷却反应堆,如一个多管反应器的概念(gydF4y2Ba歌et al ., 2008gydF4y2Ba;gydF4y2BaGuffanti et al ., 2021 agydF4y2Ba;gydF4y2BaGuffanti et al ., 2021 bgydF4y2Ba)。在sorption-enhanced测距装置合成、放热吸附被添加到已经放热反应系统。SEDMES温度控制似乎并没有多管冷却反应堆的一个问题。更大的管直径可采用比传统直接测距装置合成。然而,在较低温度下操作将允许更高的最高温度上升,因此使更高的转换成为可能,它允许更大直径的管多管反应器(gydF4y2BaGuffanti et al ., 2021 agydF4y2Ba)。在一个多管反应器的概念也是一个昂贵的测距装置合成过程的一部分,更大的反应堆将有利于公司的经济维持价格吗gydF4y2Ba2gydF4y2Ba转换(gydF4y2BaSkorikova et al ., 2020gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba
图5gydF4y2Ba。突破实验在220°C和25条(a)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba饲料化学氢、氩示踪剂(24.5%股份有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,73.6% HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba93年,1.9%的基于“增大化现实”技术,GHSV hgydF4y2Ba1gydF4y2Ba),(点;测距装置(绿色),公司(红色),有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(黑),甲醇(蓝色)、氩(黄色),甲烷(棕色)、氮(灰色)和模型预测(行)。gydF4y2Ba
3.3过程动力学和循环稳定状态gydF4y2Ba
图5gydF4y2Ba也显示了典型的瞬态响应与氮吸附剂再生和列repressurisation后,喂养中有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2Ba,基于“增大化现实”技术的游戏。一个大测距装置出现峰值,随后由于稳步下降逐渐饱和的列与水。SEDMES反应堆模型充分描述瞬态循环稳态浓度资料,证实了先前的模型验证。然而,并不是只有在循环稳态模型所描述的行为。SEDMES反应堆模型是一个动态循环模型,对循环稳态模拟一个周期的每一步。该模型预测系统的动态行为,一个周期的各个步骤,因此随后的周期,很好,作为证明gydF4y2Ba图6gydF4y2BaCSS的方法观察实验和预测的模型。最初,在第一个周期中所示gydF4y2Ba图6gydF4y2Ba,吸附剂材料相对干燥。选择操作条件和循环设计,更多的水比眠吸附在活性吸附步骤在再生。这导致水加载吸附剂材料的积累,因此较低的工作能力和减少碳选择性测距装置,直到循环达到稳态,等量的水吸附和眠在一个循环。gydF4y2Ba
图6gydF4y2Ba。实验碳选择性(点)测距装置(绿色),公司(红色)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(黑)和甲醇(蓝色)和模型预测(线)作为后续的循环次数的函数。模型工作能力q(蓝色虚线)显示在右轴。条件:220°C和25条(a)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba饲料化学氢、氩示踪剂。gydF4y2Ba
方法,一个新的循环稳态相对较快,尤其是CSS值接近旧值。在gydF4y2Ba图7gydF4y2Ba可以看出,实验在250°C碳选择性达到了预测在大约5周期循环稳定状态。然而,工作能力稍高(8.8%)在这个温度升高,增加一个小碳选择性测距装置和一个小减少碳选择性有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba可以观察到在第一周期。gydF4y2Ba
图7gydF4y2Ba。实验碳选择性(点)测距装置(绿色),公司(红色)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(黑)和甲醇(蓝色),后续的循环次数的函数。模型预测循环稳态(行)。条件:250°C和25条(a)有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba饲料化学氢、氩示踪剂。gydF4y2Ba
操作是一个重要的元素的动态Power-to-X (PtX)环境有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba可以转化为间歇性生产绿色从电解氢(gydF4y2Ba米格尔et al ., 2017gydF4y2Ba;gydF4y2BaDetz et al ., 2018gydF4y2Ba;gydF4y2BaSkorikova et al ., 2020gydF4y2Ba;gydF4y2BaCloete et al ., 2021gydF4y2Ba)。SEDMES在本质上是一个动态的过程,而这个过程允许灵活性和应对这种间歇性。常见的过程变量对吸附过程包括的周期时间和流量不同的流程步骤,可用于控制性能参数如纯度和生产力(gydF4y2Ba德威特et al ., 2021gydF4y2Ba)。集成调度,通过周期设计和控制策略将导致更有效和经济运行(gydF4y2Ba迪亚斯Ierapetritou, 2016gydF4y2Ba)。然而,实时动态性能很大程度上取决于这些决策变量以非线性的方式,使造型、仿真和控制具有挑战性gydF4y2BaDowling et al ., 2012gydF4y2Ba;gydF4y2BaKhajuria Pistikopoulos, 2013gydF4y2Ba)。复杂和高度非线性动态行为仍然提出了挑战加剧等的控制过程,但最近的进步使复杂的解决方案,非线性问题和非线性控制器的实现(gydF4y2Ba迪亚斯Ierapetritou, 2019gydF4y2Ba)。SEDMES操作的详细调查和控制范围外的当前的工作,但目前正在进行的研究的一部分。gydF4y2Ba
4结论gydF4y2Ba
在本文中,首次在公开文献,sorption-enhanced二甲醚合成(SEDMES)技术验证实验在多列工业相关条件下的试验装置。多列操作允许连续测距装置生产的示范吸附增强,观察到碳收率高达95%。变压再生是确认优惠的再生模式,为进一步优化过程是至关重要的。gydF4y2Ba
多列实验已经证明SEDMES可在220°C,这是根据以往的数据低于预期。在较低温度下操作将允许更高的最大温升和减轻系统的热管理。在典型的多管反应器概念测距装置合成也是一个昂贵的过程的一部分,更大的核反应堆将受益的经济维持价格的过程。gydF4y2Ba
SEDMES是一个瞬态和动态过程,导致更多的自由度比传统技术。SEDMES反应堆模型不仅描述了瞬态行为循环稳态期间,还动态循环稳定状态的方法是模仿。大感兴趣的动态操作过程的灵活性,特别是对于Power-to-X (PtX)系统。gydF4y2Ba
总之,多列实验证明了连续生产的单程转化率高的测距装置有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。实验证据,支持的造型,在较低温度下的动态操作将允许进一步优化PtX SEDMES过程。gydF4y2Ba
数据可用性声明gydF4y2Ba
原始数据支持了本文的结论将由作者提供,没有过度的预订。gydF4y2Ba
作者的贡献gydF4y2Ba
JVK:概念、方法、软件、正式的分析、验证、调查、可视化、原创作品草案乔:方法,调查JB:概念化,Writing-Review &编辑、项目管理、融资收购MVS: Writing-Review &编辑资源,监督。gydF4y2Ba
资金gydF4y2Ba
这项工作已经收到了欧盟的资助下地平线2020研究和创新计划资助协议没有727600。gydF4y2Ba
确认gydF4y2Ba
美国Booneveld和TNO m .科普请承认实验支持。gydF4y2Ba
的利益冲突gydF4y2Ba
作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。gydF4y2Ba
出版商的注意gydF4y2Ba
本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。gydF4y2Ba
引用gydF4y2Ba
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命名法gydF4y2Ba
一个gydF4y2BapgydF4y2Ba粒子界面区(mgydF4y2Ba2gydF4y2Ba米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
cgydF4y2Ba我gydF4y2Ba我(摩尔浓度的组件gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
CpgydF4y2Ba比热容气(J公斤gydF4y2Ba−1gydF4y2BaKgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
CpgydF4y2BapgydF4y2Ba比热容粒子(J公斤gydF4y2Ba−1gydF4y2BaKgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
dgydF4y2BapgydF4y2Ba粒子直径(米)gydF4y2Ba
DgydF4y2BazgydF4y2Ba轴向扩散系数(mgydF4y2Ba2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
GgydF4y2Ba水系常数(−)gydF4y2Ba
ΔHgydF4y2Ba广告gydF4y2Ba吸附焓(J摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
ΔHgydF4y2Bar,我gydF4y2Ba反应焓(J摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
米gydF4y2Ba我gydF4y2Ba我(公斤摩尔分子量的组件gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
NgydF4y2Ba我gydF4y2Ba我(摩尔摩尔通量的组件gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
PgydF4y2Ba反应堆压力(巴拉)gydF4y2Ba
问gydF4y2Ba我gydF4y2Ba吸附剂加载(摩尔公斤gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
rgydF4y2Ba我gydF4y2Ba我(摩尔反应速率的组件gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)或(摩尔公斤gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
或(kmol公斤gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba人力资源gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
RgydF4y2Ba理想气体常数(J摩尔gydF4y2Ba−1gydF4y2BaKgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
tgydF4y2Ba时间(年代)gydF4y2Ba
TgydF4y2Ba温度(K)gydF4y2Ba
ugydF4y2Ba表面气体速度(m sgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
UgydF4y2Ba整体传热系数(W mgydF4y2Ba−2gydF4y2BaKgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
vgydF4y2Ba间隙气体速度(m sgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
zgydF4y2Ba轴向坐标(m)gydF4y2Ba
希腊字母gydF4y2Ba
εgydF4y2BabgydF4y2Ba床空隙率(−)gydF4y2Ba
λgydF4y2Ba轴向导热系数(W mgydF4y2Ba−1gydF4y2BaKgydF4y2Bais1gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
ρgydF4y2Ba密度(公斤米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
ρgydF4y2BapgydF4y2Ba粒子密度(公斤米gydF4y2Ba−3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba
ωgydF4y2Ba我gydF4y2Ba重量分数的组件(−)gydF4y2Ba
关键词:gydF4y2Ba有限公司gydF4y2Ba2gydF4y2Ba利用率、连续循环生产、二甲醚、活性吸附、蒸汽分离增强gydF4y2Ba
引用:gydF4y2Ba范Kampen J, Overbeek J,恩J和van它们Annaland M(2023)连续多列sorption-enhanced二甲醚合成(SEDMES):动态操作。gydF4y2Ba前面。化学。Eng。gydF4y2Ba5:1055896。doi: 10.3389 / fceng.2023.1055896gydF4y2Ba
收到:gydF4y2Ba2022年9月28日;gydF4y2Ba接受:gydF4y2Ba2023年1月30日;gydF4y2Ba
发表:gydF4y2Ba2023年2月10日。gydF4y2Ba
编辑:gydF4y2Ba
Akshat TanksalegydF4y2Ba、莫纳什大学、澳大利亚gydF4y2Ba版权gydF4y2Ba©2023范Kampen Overbeek,恩和van它们Annaland。这是一个开放分布式根据文章gydF4y2Ba知识共享归属许可(CC)。gydF4y2Ba使用、分发或复制在其他论坛是允许的,提供了原始作者(年代)和著作权人(s)认为,最初发表在这个期刊引用,按照公认的学术实践。没有使用、分发或复制是不符合这些条件的允许。gydF4y2Ba
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