原始研究的文章

前面。化学。Eng。,03November 2022
秒。微流控工程和过程强化
卷4 - 2022 | https://doi.org/10.3389/fceng.2022.838336

管道和导管的形状设计多通道微反应器使用热流体室模型

Osamu Tonomura* www.雷竞技rebatfrontiersin.org

学者野田佳彦

真嗣周年

化学工程系、京都大学、日本京都

在微反应器的设计,形状和大小是一个重要的设计因素实现高性能。最新进展在计算流体动力学(CFD)使我们知道流动和温度分布在各种形状和大小的微反应器进行实验。然而,它往往比CFD重要开发一个简单的模型来进一步降低反应堆设计所需的计算时间与迭代的业绩评估。在本研究中,热流体间基于模型的方法是提出了多通道微反应器的基本设计。该方法由两部分组成,即设计、热设计和流体。在热设计部分,两种类型的热室,用于离散化反应通道墙包围和描述质量和热量平衡通道,开发优化通道形状。在流体设计,三种类型的液舱,用于离散化反应器和描述质量和压力平衡电抗器,介绍了优化多种形状。该方法应用于一个设计问题和结果表明,对于微导管不同宽度是有效实现均匀温度和流量分布,分别。除了提出的设计方法,基于函数的舱转移模型来估计流体在微反应器的停留时间分布没有运行时间CFD模拟。

介绍

广泛的研究一直在进行微观化学过程的技术。特别是,分析化学反应和传输现象在micro-space大力执行(姚明et al ., 2015;李和傅,2017年;Shrimal et al ., 2020)。增加微化工厂的吞吐量可以通过并行微反应器和/或微反应器内的巩膜。这个达到方法确保研究成果进行单个微通道可以直接应用于微型化工厂的设计。项目微观化学过程技术,这是2002年开始的监督下的新能源和工业技术发展组织,NEDO,在日本,在2009年成功完成。项目的显著成绩之一就是九微飞行员植物了。实验结果被报道国际研讨会(吉田,2006)。除此之外,一个重要的概念激活和反应空间的隔离,可以单独的空间反应生成中间体和反应发生的空间,这些空间的优化操作条件,提出了(2007年美)。预期增长,微反应器用于大规模生产的化学材料,有必要开发模型流动和迁移现象分析,优化设计和控制方法,和遥感监测技术。微反应器的可取的特点出现的精确控制温度、停留时间分布和/或混合程度。因此,微器件的设计问题通常包括限制温度剖面,停留时间分布,和/或段和的大小。为了满足这些约束,必须包括在微反应器的形状设计变量除了他们的体积。然而,大多数微反应器的基础上开发工程师的经验。本研究着重于系统的微反应器的设计程序,尤其是多通道微反应器。进口和出口的多通道微反应器由导管和并行式微通道。如果式微通道之间的流量分布不均匀,产品质量可能恶化(Delsman et al ., 2005)。流均分在巩膜需要为了得到相同的停留时间,从而导致相同的反应产品的转化率和选择性。巩膜之间的流动均匀性在很大程度上取决于导管的形状,这是关键的空间填充的作用将巩膜(Ehrfeld, et al ., 2000)。

歧管的形状应该是优化设计的一个理性的决策方法模型的基础上,通过试验和错误。最新进展在计算流体动力学(CFD)建模与仿真使我们准确评估微反应器中的流分布与各歧管形状。因此,一个形状优化方法,结合CFD和数学规划方法可以考虑。在这种形状优化,最初的形状是定义并生成网格。CFD模拟,计算性能指标。虽然结果不是最优的,但设计变量更新定义形状和网格再生。这里的重点是开发自动网格再生系统更新后的形状。Tonomura et al。(2004)发达的CFD-based自动形状优化系统多通道微反应器与均匀流分布,模型和网格生成器在哪里与CFD模拟集成。提出系统可以给严格的结果,但设计变量的数量是有限的,因为成本函数的梯度,即重复CFD模拟获得的灵敏度,而每个设计变量扰动。伴随变量方法可能是有趣的方式来解决这个问题,因为它允许成功获取成本函数的梯度数量的独立设计变量(吉尔和皮尔斯,2000年)。为一个u形微通道压降最小化问题解决了伴随变量方法(Tonomura et al ., 2010),但目前尚不清楚伴随变量方法适用于复杂的设计问题,如反应堆设计问题受到更多因素的影响。作为一个有效的和现实的设计方法,将是更好的执行决定的基本结构初步设计或反应堆使用的形状比CFD模型简单,然后通过CFD执行严格的优化。Commenge et al。(2002)研究了微反应器中流体流动的特性与多个渠道由一个简单的模型基于管道压降计算通过电阻网络,它提供了快速计算流的分布。相同的模型应用到最近的研究,例如,通道宽度和三角形歧管的设计可以实现更均匀的速度分布(曹国伟et al ., 2020),平板型改革者对分布式氢一代的设计,以避免流分布不均(阿什拉夫et al ., 2020),减少微通道的设计板改善速度分布(黄et al ., 2019),split-and-recombine-type流分销商与微反应器的设计(Tonomura et al ., 2019 a;2019 b),管道被称为流体的隔间。尽管这类流体隔间是有用的预测流分布,这也将是重要的开发室模型,该模型可以预测温度分布,从而影响反应性能。

在这项研究中,热室模型提供微反应器中的温度分布的快速计算。然后,系统化设计方法提出了基于热流体间的微反应器模型。该方法应用于最优形状设计问题的多通道微反应器均匀温度和流量分布。此外,基于函数传输室模型来估计流体在微反应器的停留时间分布没有运行时间CFD模拟。

反应堆舱模型形状设计

两步方法组成的热设计和流体设计阶段提出了基本的设计问题的多通道微反应器。每个设计阶段引入了一个隔间CFD模型,减少了设计的依赖。建议的方法的有效性评估通过一个案例研究。

微反应器设计问题和设计过程

多通道微反应器通常分为三个部分:进气总管部分流量分布、微通道部分反应和出口总管部分混合,所示图1。可以控制反应温度由夹层板之间的反应堆,换热流体流动。除了反应堆增加渠道的数量,可以提高产量叠加的反应堆。

图1

图1。多通道微反应器。

微反应器的设计是非常重要的实现合适的反应操作利用其优秀的特性。在控制流场的流体设计,流分布在多个渠道应该控制,和使用流模型是有用的预测。尽管微反应器是已知高传热性能,它可以被可怜的设计。因此,传热模型是重要的控制温度场的热设计。当设计一个多通道微反应器,它可能需要集成流体设计和热设计,但如果反应进展在进口和出口阀组可以被忽视,被认为是在这项研究中,他们可以分为独立的优化问题。表1显示了一个示例的多通道微反应器的流体和热设计问题。流体设计,多种形状和数量的巩膜决心减少流体的平均停留时间约束下的微反应器压降、流量分布和吞吐量。在热设计中,微通道的形状和反应物的入口条件,冷却剂决心减少约束条件下的微反应器的温度分布与压降和收益率或选择性。在每一个设计问题,改变到一个不同的目标函数是可能的,约束方程是根据需要修订。

表1

表1。微反应器的设计问题。

在这项研究中,如图所示图2,提出了一种设计过程的基本设计舱模型执行第一,紧随其后的是CFD模型的详细设计。compartment-based基本设计集中在这里,因为它是重要的一步,将不仅有助于派生的反应堆的基本结构或形状,也减少反应堆设计所需的计算时间与迭代的业绩评估。compartment-based基本设计包括两个部分,即:设计、热设计和流体。在热设计部分,两种类型的热室,用于离散化反应通道墙包围和描述质量和热量平衡通道,开发优化通道形状。在流体设计,三种类型的液舱,用于离散化反应器和描述质量和压力平衡电抗器,介绍了优化多种形状。热液舱模型的细节在下面几节中解释道。

图2

图2。设计流程图。

热室模型

提出了一种热室模型提供微反应器中的温度分布的快速计算。热室的基本概念是一样的液体隔间,这在下一节中解释。图3显示了提出热室模型。当流分布式微通道被认为是均匀的,循环边界条件可以应用于微通道之一,它分为一个足够数量的热隔间。有两种类型的热室,即外车厢和车厢内部,它描述传热壁和反应液,分别。每个车厢都有三个维度(长度、深度和宽度)和已定义的数学模型

C_{p} (F_{我}^{我 n} T_{我}^{我 n} - F_{我}^{o u t} T_{我}^{o u t}) - \sum 问_{我 j} + Δ H r_{我} = 0 (1)

在哪里F_我,T_我,C_p和Δ人力资源_我流量、温度、比热和反应室产生热量我。问_ij从热室传热速率我周围的热室j。因为墙体积比频道微反应器的体积大,墙内的纵向热传导,忽视了在传统的模型中,被认为是在热室模型。微通道的总热量平衡方程解决估计给定边界条件下的温度分布。在热设计阶段,如果每个舱的宽度被选中作为设计变量,通道宽度在纵向位置可以通过考虑优化的约束与热量平衡,压力下降,反应收率/选择性,温度和通道尺寸。

图3

图3。热室模型。

液舱模型

严谨的微反应器的流体动力学是表达的n - s方程,计算流体动力学的控制方程。然而,它往往比CFD重要开发一个简单的模型来进一步降低反应堆设计所需的计算时间与迭代的业绩评估。提供快速计算的流型微反应器、液舱模型报告Commenge et al。(2002)。在这项研究中,介绍了液舱模型。所示图4多通道微反应器是除以流体隔间。每个流体室有三个尺寸(长度、深度和宽度)和流体的压降舱由方程估算压降计算充分发展的层流流动。对于每个人是一个隔间,进口和出口阀组分为尽可能多的隔间式微通道的数量。进气总管分配的隔间,出口总管,巩膜被称为分布,连接,和通道隔间,分别从上游侧按顺序编号。图4显示了一个示例的流体间的结合。分发到每个微通道时,输入流经过分布隔间。分区流体组合在一起,成为输出流,而通过结隔间。压力平衡和质量平衡方程制定流体间的结合。情商。代表所示四个隔间之间的压力平衡图4。

Δ P_{C 1} + Δ P_{O} = Δ P_{我} + Δ P_{C 2} (2)

图4

图4。液舱模型。

通过重复压力平衡和质量平衡方程的推导以及其他组隔间,代数方程,确定设计参数之间的关系,得到了压力分布。液舱模型是有用的在层流条件下的压降和流量之间的关系在每一个频道是线性的,和额外的压力滴入口,出口,角落里,分支和合并通道是微不足道的。的流体设计阶段,进口和出口导管的形状和并行式微通道的数量决定,以优化给定的性能指标,如微反应器中的总量的极小化。许多约束与压力和质量平衡,流量均匀,压降、总流速和反应器尺寸被认为是在设计阶段。

案例研究

在这个案例研究中,Denbigh反应(Burghardt et al ., 1974)所示图5主机已广泛应用,真正的反应系统,发生在巩膜。Y是一种期望的产品,X是一个中间,P和Q是副反应的产物。所有的反应速率方程是一阶,不涉及复杂的数学。随温度而变的速率常数 $k_{我}$ 在每个反应是由阿伦尼乌斯定律:

k_{我} = k_{我}^{*} 经验值 (- E_{我} / (R T)) (3)

在哪里 $k_{我}^{*}$ 频率因子和吗 $E_{我}$ 是活化能,它决定了每个反应的温度依赖性。高温有利于反应的活化能较高,和低温度有利于反应的活化能降低。如果 $E_{1}$ > $E_{2}$ 和 $E_{3}$ > $E_{4}$ ,理想的温度曲线总是一个等温位于水平的最大允许温度 $T_{马克斯}$ 。设计目标和优化变量所示表1。所示的设计约束表2。反应物和生成物具有相同的物理性质的水(298 K)。这个设计问题解决了使用热液舱模型如下:

图5

图5。Denbigh反应及其反应速率方程。

表2

表2。设计约束。

在热设计,设计区域被定义为一个矩形玻璃的尺寸厚度和1000年1000µmµm宽。计算温度分布,设计区域分为100内部热隔间代表微通道中的流动和100外热隔间墙上。这些隔间测定试验和错误,改变隔间的数量,直到计算结果几乎没有区别的状态变量如反应堆内部温度。优化设计,微通道的宽度被假定为一个分段线性连续函数,有十一个部分,因为无约束最优化的隔间可以导致锯齿状通道。热设计问题的目标函数是最小化温度积分平方误差之间的温差沿微通道流体温度和指定的反应温度,使均匀流体温度T_马克斯,确保了最高产量所需的产品。图6说明了热设计的结果。顶部图中的实线对应于最优通道形状。微通道宽度增加逐渐从入口到出口。入口附近的宽度狭窄是由于反应速率快。后期的宽度变宽由于反应速率慢。虚线显示通道宽度优化为恒定值。如下面图所示,微通道的最优形状是有效的在保持反应温度分布均匀的微通道。另一方面,传统的直接通道中的反应温度逐渐降低,接近周围的温度。构成概要文件是获得最优设计图7。产品的构成Y单调增加,中间的X最大值。优化设计的副产品的产量P(扩大频道)和传统的设计(直接通道)分别为12%和14%,分别。问副产品的产量最优和传统设计是16%和20%,分别。此外,优化设计的效率增加了6%,相比传统的设计。热设计方法的有效性确认。

图6

图6。最佳通道宽度(上)和温度资料(低)。

图7

图7。组合优化设计中的概要信息通道。

随后的热设计,使用流体的流体设计是由室模型,解释了在3.2节。目标函数是最小化歧管形状,也就是说,流体在微反应器的停留时间降到最低。优化变量是多方面的形状,这是假定为梯形,二十式微通道的数量是固定的。约束是流动均匀性和最大总压降。图8(左)显示了规范化的分布式微通道中流动。每个微通道的流动速度归一化平均流速所有式微通道。圆圈对应的最优设计,三角形代表传统的设计。最优歧管形状,所示图8(右),使我们意识到均分在巩膜并且避免在反应堆性能恶化。

图8

图8。流体设计结果:流动均匀性(左)和反应器形状(右)。

获得反应堆,以下控制实现反应堆内没有安装控制设备:1)每个通道的流量是隐式控制的集合管的形状设计,2)温度和反应物的反应时间隐式控制的巩膜的造型设计。这些表明,该机制控制器嵌入到反应堆的通道形状和可以被称为“控制通过设计”。“控制通过设计”的想法可以实现给定操作条件不包含大量的传感器和执行器在小设备。

室模型RTD计算

停留时间分布(RTD)的流体为微反应器是一个关键的设计规范。RTD测量实验通过示踪材料引入流入和流出测量其浓度。脉冲响应和阶跃响应的示踪剂浓度通常是测量(Levenspiel 1958)。最近的CFD模拟技术的进步使我们能够估计RTD的流体设备,而无需进行实验。然而,RTD CFD计算的需要计算时间长。在本节中,目标是开发一个RTD的简化计算方法,没有时间CFD模拟运行。

开发室模型

在前面的小节中,质量和压力平衡方程的配方在隔间来估计多通道微反应器中的流动和压力分布。在本节中,传递函数是嵌入在每个隔间估计的RTD层流速度分布控制(霍普金斯et al ., 1969)。示踪剂浓度的进气室改变逐步从0到 $C_{0}$ 在初始时间 $θ$ = 0。进口和出口之间的动态关系中描述浓度被认为是传递函数如下:

G (年代) = \frac{K}{τ 年代 + 1} e^{- l 年代} (4)

在哪里 $K$ , $τ$ 和 $l$ 是稳态增益、时间常数和死时间,分别。三个参数的 $K$ , $τ$ 和 $l$ 以下列方式决定的。

考虑一个发育完全的流体流动的平均速度 $\bar{v}$ 通过圆管的长度 $l_{T}$ 和半径 $r_{T}$ 。管在层流的速度剖面政权是由

v (r) = \frac{Δ P \cdot r_{T}^{2}}{4 μ l_{T}} (1 - {(\frac{r}{r_{T}})}^{2}] = v_{马克斯} (1 - {(\frac{r}{r_{T}})}^{2}] = 2 \bar{v} (1 - {(\frac{r}{r_{T}})}^{2}] (5)

由于中心的最大速度是平均速度的两倍 $l$ 设置为平均停留时间的一半,由 $l = l_{T} / 2 \bar{v}$ 。假设包含示踪剂的情况下,流体是放入管 $θ$ = 0所示图9。在 $θ = l$ ,第一个示踪剂流出。然后,在 $θ = l + l_{T} / v (\sqrt{0.632} r_{T})$ ,63.2%的注射示踪剂管出来的。因此, $τ$ 被设置为 $l_{T} / v (\sqrt{0.632} r_{T})$ 。最后, $K$ 是固定的,因为从0到1阶跃响应曲线。

图9

图9。(一)阶跃响应曲线 $G (年代)$ 和(B)指南的决心 $τ$ 。

RTD多通道微反应器的计算

室基于模型方法应用于多通道微反应器的RTD计算10并行式微通道。图10显示了多通道微反应器,由10表示分布隔间,10通道隔间,10结隔间。水(293 K)是美联储的进口反应堆制服1毫米/秒的速度。指定出口,压力(大气压)。在这个案例研究中,平均停留时间足够小于扩散所需的时间。换句话说,扩散对RTD的影响可以忽略不计。每个舱的流速是解决质量和压力平衡方程导出了隔间。在计算多通道微反应器中流体的RTD,传递函数模型嵌入到每一个隔间。三个参数的传递函数在每个隔间决心从信息关于隔间大小和流体的平均速度。

图10

图10。区分多通道微型装置。

在这个案例研究中,仿真软件^®利用计算流体的RTD的多通道微反应器。实线的图11(左)代表了规范化的RTD曲线,即结果基于函数的阶跃响应估计提出了转移模型。为了验证这个RTD计算结果,按时间的CFD模拟使用流利的进行^®如下:流体流动方程,即,the momentum equations of an isothermal laminar flow, and species equations are solved in this study. The fluid flow equations are first solved using a steady state approach. A passive tracer is then introduced with a step change in its concentration in the feed. After this, the species equation is solved as an unsteady simulation. The tracer fluid is treated as a continuum by solving a transport equation for the tracer species. The averaged concentration of the tracer at the outlet is monitored with time to obtain the RTD. The tracer has the same physical properties as water has, and its diffusivity is fixed at zero. Dashed line in图11(左)代表了无因次阶跃响应估计CFD模拟。RTD曲线获得的两个非常接近对方。然而,死时间略短于CFD模拟计算,基于函数的传输模型。CFD模拟和基于函数转移模型之间的差异是由于这一事实快捷流描述的微反应器不能观察到角落的提议舱模型所示图11(右)。从这个原因,认为RTD曲线的上升点估计通过舱模型被推迟。

图11

图11。RTD曲线(左)和等高线图的示踪剂浓度在250 z =µm(右)。

结论

微反应器的性能深受通道形状以及尺寸(体积和长度)。因此,微反应器设计问题的主要特点是设计变量包括变量与形状有关。在这项研究中,一个系统的热流体设计方法基于舱模型开发。该方法应用于多通道微反应器的形状设计问题与放热反应。流体温度沿微通道被改变平衡的通道宽度,即通过控制流体停留时间。优化设计的歧管形状确保各并联式微通道相同的停留时间,避免恶化反应器的性能。自提出货油舱模型很简单,微反应器的设计可以缩短计算时间。它可以得出结论,该设计方法具有潜在的被广泛应用于各种约束微反应器的设计问题。此外,开发基于函数传递室模型来估计流体在微反应器的停留时间分布没有运行时间CFD模拟。

数据可用性声明

原始数据支持了本文的结论将由作者提供,没有过度的预订。

作者的贡献

不,MN和SH导致研究的想法。OT和MN导致了造型、仿真和优化工作。所有作者的文章和批准提交的版本。

资金

这项工作是部分支持的科研补助金(19 k05140和25220913号)和项目,“发展Microspace和Nanospace反应环境功能材料技术”和“连续生产和工艺技术的发展精细化工,”委托开展的新能源和工业技术发展组织(NEDO)在日本。

的利益冲突

作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。

出版商的注意

本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。

引用

阿什拉夫,m·A。,Tacchino, S., Peela, N. R., Ercolino, G., Gill, K. K., Vlachos, D. G., et al. (2020). Experimental insights into the coupling of methane combustion and steam reforming in a catalytic plate reactor in transient mode.印第安纳州,Eng。化学。Res。60 (1),196 - 209。doi: 10.1021 / acs.iecr.0c04837