促进Au纳米碳框架不含碱有氧氧化苯甲醇
杜中天
Jingjie罗
长海梁- 精细化工国家重点实验室,实验室的先进材料和催化工程、化学工程学院、大连理工大学、盘锦、中国
我们合成的一系列修改有限公司- zif - 67材料与可调形态支持好Au纳米颗粒不含碱有氧氧化苯甲醇。结构提升了使用长铁楔二氧化硅作为硬模板,随后通过氢氧化钠蚀刻之前黄金固定。非盟/ (Si) C的纹理结构大大提高了增加的表面积和体积。首席运营官x同时引入的碳壳有限公司- zif - 67的前兆,因此促进了特定Au-support互动通过双金属协同作用。XRD、XPS、TEM图像展示了再分散的非盟和首席运营官x以及金属之间的电子传递。化学和表面成分分析表明表面丰富的非盟δ+与丰富的晶格氧由首席运营官x在最后Au / C (Si),甚至提高了苯甲醇的转化率不含碱的条件。与精细分散盟盟/ (Si) C粒子在不含碱环境中表现出优良的催化性能,与89.3%苄转化率和苯甲醛在非常温和的条件下产量的74.5%。
1介绍
苯甲醛(BzH)长期以来一直用于化工行业作为一种重要的精细化工中间体(郭et al ., 2014)。它扮演着一个重要的角色在我们的日常生活中,常用于生产医疗、染料、香料、树脂等。Canepa et al ., 2017)。近年来研究报道苯甲醇的变换(BnOH)使用分子氧苯甲醛的选择性氧化为避免有毒物质的生产,甚至与纯氧或空气作为氧化剂在环保的条件下,因此满足绿色化学的概念(冯et al ., 2015;唐et al ., 2019)。
近年来,贵金属催化剂已引起关注,由于其高催化性能在各种异构反应(陈et al ., 2021;贾et al ., 2022)。其中,非盟的选择性氧化催化剂表现出杰出的效率主要醇与其他贵金属相比,虽然大多在额外的碱的存在(Yu et al ., 2013;Adnan Golovko, 2019)。Ferraz et al。(2016)报道了使用不同的基本启动子来增强Au / TiO的催化活性2苯甲醇的选择性氧化。K的存在2有限公司3是不可或缺的增加BnOH转换从2%降至72%。增加碱导致的挑战包括环境污染和设备腐蚀,影响金催化剂的使用在工业规模的发展。
适应需求的不含碱的过程,研究人员报道推广策略使用基本金属氧化物作为支持或掺杂物;例如,首席执行官2分别以NiO,和首席运营官x(王et al ., 2015;Parmeggiani et al ., 2017)。表面碱性的密度可以通过调优受益碳氢键的断裂与改进的主要醇的氧化行为(陈et al ., 2010)。苏et al。(2008)准备一系列的二进制中间Gax艾尔6 xO9坚实的解决方案来支持非盟纳米粒子,这促进了苯甲醇的氧化,没有任何外部碱源。徐et al。(2020)合成一个倪3Al-LDH支持锚小黄金集群通过不含碱氧化静电吸附和特定的碱度。
在一项研究中,我们使用carbon-supported在胶体金纳米粒子固定方法(罗et al ., 2022 a;罗et al ., 2022 b)。我们的研究结果表明,碳材料的表面可以很容易地调整通过引入杂原子,提供快速反应率和稳定在适当的表面和结构设计。然而,非盟/基于c催化剂所需的强碱如氢氧化钠或Na2有限公司3作为一个质子受体的酒精氧化,尽管碳支持显示优势和庞大的外汇储备和可控micro-surfaces。作为一种替代方法,有机框架(mof)有兴趣在最近几十年,在这一基本金属(氧化物)可以在碳层(陆et al ., 2022),从而提供更多的可能性metal-modulated碳作为黄金的承诺支持不含碱氧化的主要醇。朱镕基et al。(2014)准备了Zr-MOF-coated Au / uio - 66催化剂,苯甲醛53.7%收益率在80°C。刘et al。(2018)还指出,独特的微反应器类型结构Ag@Au / ZIF-8改善AuNP色散和反应物吸附速度,揭示MOF前体的优点。
在此,我们提出一个新的策略合成首席运营官x再版carbon-supported Au纳米粒子与结构推广。有限公司- zif - 67合成的长铁楔硅获得碳层硅球体。一个成熟的氢氧化钠蚀刻后获得的介孔结构。结果abundant-mesoporous碳材料可以作为一种有效的对金纳米粒子的支持,这对苯甲醇氧化呈现出高得惊人不含碱的活动在非常温和的条件下(80°C,大气压力)。特征,包括XRD、XPS、SEM、TEM和N2adsorption-desorption,进行深入的理解提升结构和化学成分的影响。
2实验部分
2.1材料合成
硝酸钴(II)(公司(没有3)2h·62O),原硅酸四乙酯(teo) 2-methylimidazole (HMIM C4H6N2)、乙醇氨,苯甲醇,氯金酸(HAuCl4)、硼氢化钠(NaBH4),氢氧化钠是购自中国制药集团总公司。所有化学试剂(分析纯)被用作收到没有进一步净化。
2.2催化剂的合成
促进了黄金的典型合成催化剂中说明了方案1。
方案1。示意图说明样品制备。长铁楔硅被NH反应在实验室合成3·H2O和teo乙醇。
2.2.1长铁楔硅
使用长铁楔长铁楔二氧化硅合成方法如前所述(罗et al ., 2013)。混合溶液的teo和EtOH(体积比为1:5)被添加到250毫升贝克。H2O和NH3·H2O与EtOH均匀混合并注入上述贝克。张志贤的初始体积比:H2O: NH3·H2O: EtOH 5:1:5:100是固定的。在室温下搅拌16 h后,解决方案原位干在贝克60°C获得干粉。长铁楔二氧化硅组成的球形硅球直径大约90海里了,在蒸馏水和乙醇清洗和过滤移除所有残留的有机化合物。相比之下,长铁楔硅平均直径大约350海里也是合成teo: H2O: NH3·H2O: EtOH 5:10:5:100固定比率。
2.2.2 SiO2@ZIF
SiO2@ZIF合成的长铁楔硅球体。在这个过程中,1 g的硅粉在蒸馏水混合2-methylimidazole,用30分钟。硝酸钴(II)慢慢加入一滴一滴地上述母液搅拌。原子比率2-methylimidazole:公司:SiO2:H2O 40:1:3:220。的颜色改为紫色和上面的解决方案是在室温下搅拌12 h。在蒸馏水洗四次后在烤箱和干燥60°C,结果SiO2@ZIF粉是地面。
2.2.3热处理和SiO蚀刻2@ZIF
SiO2@ZIF热处理在Ar 800°C的升温速率2°C /分钟和5 h获得SiO维护2@ZIF-Ar。硅随后蚀刻和删除使用2.0 mol / L氢氧化钠溶液12 h。由此产生的灰沉积是清洗和过滤,直到pH值中性;(Si) C-NaOH干燥后产生评估碳硅蚀刻有一个核心的支持。
2.2.4 Au / C (Si)
盟/ (Si) C是由胶体固定化方法使用预处理(Si) C-NaOH支持。HAucl的水溶液中4∙3 h2O (5.1×10−2mol / L)与0.1 g / L PVA混合解决方案30分钟(重量比PVA / Au / H2O 5:1:65)。预处理(Si) C-NaOH随后添加到混合物与非盟加载为1.5 wt %。一个新的NaBH4(0.1 mol / L)迅速的解决方案是添加到解决方案(NaBH的摩尔比率4/非盟5:1);由此产生的酒红色的解决方案建议的精金胶体的形成。解决方案进一步激起了12 h,在此期间上层清液变得无色,表明胶体金颗粒的全部加载。洗后,过滤,干燥60°C一夜之间,一个Au / CS粉和在空气中煅烧得到300°C 3 h获得最终的Au / (Si) C。相比之下,另一个Au / (Si) C样品准备使用长铁楔二氧化硅和大型球体(350海里),合成2.2.1节中所述。
2.3描述
N2分析了adsorption-desorption尽快Micromerit-ics 2020设备(美国)在液态氮77 K。粉末x射线衍射(XRD)模式记录与graphite-monochromatized实验室XRD - 7000铜Kα辐射5°的扫描速度/分钟/ 2θ的范围从5°- 80°。TEM照片被获得在200 kV Tecnai G2-F30双胞胎乐器。SEM图像获得于450年一颗新星纳米SEM扫描电子显微镜来确定催化剂形貌和微观结构。XPS谱得到使用ESCALab220i-XL电子能谱仪(VG科学)使用300 W Al-K辐射。拉曼光谱收集拉曼光谱仪(司法院、HR 800)使用波长514纳米的激光。
2.4催化性能
不同催化剂的催化性能不含碱氧化苯甲醇测定碱的缺失。0.054 g苄醇的混合物,15毫克催化剂,和8毫升对位二甲苯是添加到25毫升三颈烧瓶。瓶是放置在一个与回流冷凝器油浴。氧气是不断流入瓶在20毫升/分钟。反应数小时后,解决方案是冷却到室温和在气相色谱仪分析(安捷伦gc - 7890)使用对位二甲苯作为参考物质。苯甲醇(Conv的转换。BnOH)和苯甲醛的选择性(选取。BzH)计算如下:
其中C0CBnOHCBzH苯甲醇的初始浓度和最后的苯甲醇和苯甲醛的浓度,分别。
3结果与讨论
在这个工作中,一种新型的碳material-supported盟与提升结构合成催化剂,如所示方案1。典型的x射线衍射模式样本在非盟的合成/ (Si) C所示图1一个。长铁楔二氧化硅合成的方法和作为硬模板和单分散的球体直径大约90海里(图1 b根据以前的工作()罗et al ., 2013)。
图1。(一)x射线衍射模式和(B- - - - - -E)SEM图像在合成不同的样品。Au / (Si) C使用类似的方法合成了非盟/ C (Si),但是基于硅与更大的球体(350海里)。
SiO2@ZIF样品合成二氧化硅的存在提出了x射线衍射模式类似模拟zif - 67年阶段,建议zif - 67的成功形成结构(周et al ., 2020)。热处理后在800°C Ar,大部分的SiO衍射峰消失2@ZIF-Ar,两个额外的山峰在2θ44.2°和51.5°,对应公司(111)和(200)晶面(PDF # 15 - 0806) (白et al ., 2019)。此外,在基于“增大化现实”技术的热处理后,没有首席运营官x相位检测,显示的全部self-reduction有限公司2 +高温的基于“增大化现实”技术的氛围。氢氧化钠腐蚀后,衍射峰公司被大大削弱,扩大。有限公司3O4观察在2θ为31.3°,36.9°,38.6°,59.5°,和65.3°,有关(220)、(311)、(222)、(511)和(440)晶面的公司3O4(PDF # 76 - 1802),可能由于re-oxidation金属有限公司暴露在强碱性溶液和空气。黄金加载和热煅烧后,所有衍射峰加宽,暗示可能re-dispersion金属物种在非盟/ (Si) C煅烧前后样本。
典型的扫描电镜图像(图1中在合成)也揭示了形态学的变化。SiO2@ZIF准备在二氧化硅的存在领域显示不规则形态,不同于一般报道zif - 67(十二面体结构Saliba et al ., 2018)。小的二氧化硅球体包围或插入持平碳块,形成一个混合组成。在基于“增大化现实”技术的热处理后,主体结构萎缩和表面球形膨胀在SiO维护2@ZIF-Ar。氢氧化钠腐蚀后,去除硅(Si)的C-NaOH证明了弱球壳的对比。
一个额外的非盟/ (Si) C样本由350纳米二氧化硅球(补充图S1)也比较的合成。然而,SiO的扫描电镜图像2(350海里)@ZIF显示相分离的ZIF结构从硅(补充图S2),主要由不相容的大球体。此外,大盟衍射峰出现在示例。首席运营官的尖锐的衍射峰x也观察到非盟/ C (Si) (图1一个)。因此,非盟/ C和非盟(Si) / (Si) C合成使用硅球体直径不同,大大影响了金属颗粒的结晶。长铁楔硅可以作为一个结构启动子和增强的表面分布非盟和首席运营官x,但只有通过适当的直径。
TEM图像SiO2@ZIF-Ar和(Si) C-NaOH所示图2 a和B。结合首席运营官xXRD衍射峰,黑色的斑点在这些图像可以归因于首席运营官的共存x粒子氢氧化钠腐蚀后,用虚线圈。然而,令人惊奇的是那个平均粒径要小得多:只有4.1纳米非盟盟加载和煅烧后/ C (Si)。的首席运营官x可能是腐蚀和煅烧过程中re-dispersed Au纳米颗粒的存在,与扩大山峰XRD模式一致。在决赛中没有观察到金属骨料盟/ (Si) C。小金属颗粒与平面间的距离为0.235 nm与非盟(111)晶面(罗et al ., 2019)证实了非盟粒子的表面分布。不规则的片状碳结构(箭头图2 c和D)是归因于硅蚀刻后多层碳壳销毁。金属物种的细分散和re-arrangement煅烧过程中提供了更多的可能性,构建新盟粒子之间的接口和有限公司δ+物种在氧化状态,揭示了其much-broadened XRD衍射峰。
图2。透射电镜的图像(一)SiO2@ZIF-Ar Ar热处理后,(B)(Si) C-NaOH氢氧化钠腐蚀后,(C,D)非盟/黄金加载和煅烧后(Si) C。
长铁楔二氧化硅作为硬模板来促进结构具有更好的纹理特性和扩散效应对液相反应。N2adsorption-desorption曲线研究了努力理解的孔隙度修改模板。图3显示了几种典型样本的等温线概要文件在合成和孔隙大小分布。所有的测试样品显示IV型等温线展示一个小H1磁滞回线,对应中孔的存在(赵et al ., 2019)。大幅增加在低p / p0(< 0.1)证实了共处的作用(李et al ., 2018)。孔隙大小与中孔1 - 10纳米的范围控制在每一个样本。蚀刻过程引起表面积的增加从152.8 m2/ g SiO2@ZIF-Ar至216.72/ g (Si) C-NaOH,体积大大增加到0.57厘米3/ g在后者的样品(补充表S1)。随后的加载Au纳米颗粒和煅烧导致毛孔收缩或由非盟粒子堵塞,表面积减少到110.12盟/ (Si) C / g (燕et al ., 2018)。
图3。(一)N2adsorption-desorption等温线和(B)SiO的孔径分布2@ZIF-Ar N后2热处理(Si) C-NaOH氢氧化钠后腐蚀和非盟/黄金加载和煅烧后(Si) C。
(Si)的XPS谱C-NaOH支持和最终的Au / (Si) C样本进行分析,以了解他们的表面成分和可能的金催化剂中的金属交互。非盟的光谱4f核心级所示图4一。的特征峰盟4f7/2可以deconvoluted成两座山峰在84.3 eV和85.5 eV,对应于表面非盟0和非盟δ+物种,分别为(罗j . j . et al ., 2022)。非盟的结合能0在非盟/ C (Si)转移到价值相比,标准的价值略高的文献(84.0 eV),这是通常归因于电子转移引起的金属支撑的协同作用(段et al ., 2020)。表面非盟δ+物种在非盟/ C (Si)达到了16%,据说这是有益的对于许多选择性氧化过程(罗et al ., 2017)。
图4。XPS谱的(一)非盟4f,(B)Co 2p,(C)1阿年代核心的水平(Si) C-NaOH氢氧化钠后腐蚀和非盟与黄金加载/ (Si) C。
XPS谱的Co 2p核心级建议两公司的存在3 +和有限公司2 +物种与结合能的780.2和782.1 eV,分别在(Si) C-NaOH支持和非盟/ (Si) C (魏et al ., 2021)。黄金加载和煅烧后,Co的百分比3 +略有下降55%到51% (补充表S2)。考虑到非盟的清晰的峰值变化0迈向更高的结合能和非盟的一代δ+物种,非盟可能专门与首席运营官x的支持,特别是邻近的首席运营官x。金属有限公司0物种是没有出现在测试样本,与x射线衍射模式一致。为了更好的说明,1年代光谱也获得(图4 c)。单一宽峰是deconvoluted分成三个峰值为530.0,531.5,和533.5 eV,晶格氧物种的存在相关的金属氧化物、含氧组(C = O)在碳材料和表面吸附-哦(董et al ., 2020)。氧物种的比例(补充表S2)建议提升形成的晶格氧在非盟/ (Si) C样例中,大多是由可约首席运营官x根据x射线衍射模式表面上。表面晶格氧经常被报道为氧化过程中活性氧物种的激活和补充(Ha et al ., 2018)。考虑到XRD和XPS谱,这些发现可能的金属之间的相互作用和电子交付盟和首席运营官x再版碳。煅烧后,非盟纳米颗粒和首席运营官xredispersed在碳表面与丰富盟δ+和晶格氧物种在一个合理的醇的选择性氧化效率。
不含碱的催化性能不同催化剂氧化苯甲醇(BnOH)所示图5。as-synthesized Au / C (Si)成功地改变了BnOH仅80°C没有碱40.3%转换。苯甲醛的选择性(BzH)达到90.4%,收益率为36.4%。纯碳材料(如活性炭和碳纳米管)没有显示任何没有碱检测活动。非盟/ ZIF和非盟/首席运营官x促销,没有任何结构长铁楔二氧化硅,显示BnOH转化率低至28.5%和22.3%,分别向BzH收益率较差和其他副产品如甲苯。纯粹的首席运营官x支持非盟,zif - 67支持黄金,或(Si) C-NaOH没有黄金加载没有有效地执行非盟/ (Si) C催化剂。共存的首席运营官x物种也会影响活跃Au / (Si) C。我们进一步治疗非盟/ (Si) C与盐酸水溶液的影响消除首席运营官x;然而,在首席运营官x去除,非盟/ (Si) C-Co只显示,19.2% BnOH转换,说明阻碍了催化过程没有首席运营官x。非盟的催化行为/ (Si) C是极大地增强了结构后推广。盟的提升结构/ C (Si)和细分散金属物种和调制Au-support协同演示更重要对催化性能的影响。
图5。(一)不含碱的催化性能BnOH氧化通过派生的非盟/ C (Si)和不同的引用。(B)BnOH转换反应时间的函数。(C)稳定性试验的非盟/ (Si) C。反应条件:BnOH /非盟摩尔比225和30毫克的催化剂(一)为了更好的比较(20毫升/分钟2流,4 h 80°C)。BnOH /非盟的摩尔比催化剂被用于486年7毫克(C)了解催化稳定在有限的催化剂用量。(Si) C-NaOH: SiO2@ZIF-Ar氢氧化钠后蚀刻去除二氧化硅模板;非盟(Si) C: / (Si) C-NaOH用金加载后煅烧在300°C 3 h;非盟/ (Si) C:一个类似的示例使用350纳米的硅球;非盟/ (Si) C(有限公司):非盟/ (Si) C蚀刻与HCl将公司物种;盟/ ZIF: ZIF - 67支持非盟;非盟/首席运营官x:首席运营官xpowder-supported盟粒子。“其他”:反应的其他副产品,主要是甲苯。
适当的硬模板Au /硅(Si) C 90海里长铁楔;然而,模板直径也需要考虑。使用350 nm长铁楔硅导致可怜的活动只有27.1% BnOH转换通过Au / (Si) C。类似的非盟BnOH转换/ ZIF(没有模板)建议缺乏实用性的大型硅球体在非盟/ (Si) C,主要是由于不相容的球体结构ZIF - 67 Au / C (Si)前体,所示补充图S2。因此,非盟的XPS谱没有显示出明显的峰值变化0(补充图S4),只有少数晶格氧由首席运营官x。
盟的优越的催化行为/ (Si) C可以看作是合并后的提升结构和金属之间的协同作用的结果。前者反映了XPS, XRD的结果,用金属re-dispersion在合成和峰值变化与非盟电子转移的支持。首席运营官的细分散x表面上还显示了大量的晶格氧物种,这将有助于激活和补充活性氧物种在BnOH氧化。很大程度上促进了介孔结构腐蚀造成的二氧化硅球体创造了反应物运输和扩散渠道更快的反应速率。优化反应条件后,不含碱BnOH转换达到大约89.3% BzH收益率为74.5%仅80°C,如果BnOH /非盟比率保持在55因经济原因(图5 b)。催化剂总体稳定,一致的催化性能(图5 c)至少三个反应周期没有干燥后的后处理。
4结论
我们合成的一系列修改有限公司- zif - 67材料可调形态支持好Au纳米颗粒的有氧氧化苯甲醇。结构提升了使用长铁楔二氧化硅作为硬模板,由氢氧化钠去除腐蚀之前黄金固定。非盟的纹理结构/ (Si) C大大提高,揭示了增加的表面积和体积。因此,首席运营官x被引入的碳壳在co - zif - 67前体的形成。XRD、XPS、TEM图像展示了再分散的非盟和首席运营官x以及金属由于双金属协同之间的电子传递。化学和表面成分分析表明表面丰富的非盟δ+与丰富的晶格氧苯甲醇的转化率受益即使在不含碱的条件。非盟/ (Si) C与精细分散盟粒子显示优良的反应在不含碱环境中,苯甲醛苄转化率为89.3%和74.5%收益率仅为80°C。
数据可用性声明
最初的贡献提出了研究中都包含在这篇文章/补充材料。进一步调查可以直接到相应的作者。
作者的贡献
杰和CL导致了研究概念和设计。ZD和深圳组织数据库和手稿草案写道。深圳,SY,王寅执行统计分析。所有作者的手稿修改和阅读和批准提交的版本。
的利益冲突
作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。
出版商的注意
本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或那些出版商编辑和评论员。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。
补充材料
本文的补充材料在网上可以找到:https://www.雷竞技rebatfrontiersin.org/articles/10.3389/fceng.2022.1116366/full补充材料
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关键词:氧化苯甲醇,不含碱,非盟/ C-CoOx zif - 67,苯甲醛
引用:Du Z,张、杨,杨W, C罗J和梁(2023)促进Au纳米碳框架不含碱有氧氧化苯甲醇。前面。化学。Eng。4:1116366。doi: 10.3389 / fceng.2022.1116366
收到:2022年12月05;接受:2022年12月28日;
发表:2023年1月23日。
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